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Small：原子重排和單原子穩(wěn)定對(duì)MoSe2@NiCo2Se4異質(zhì)結(jié)構(gòu)高效催化整體水分解的影響

時(shí)間：2022-05-01 來源： 瀏覽：

Small：原子重排和單原子穩(wěn)定對(duì)MoSe2@NiCo2Se4異質(zhì)結(jié)構(gòu)高效催化整體水分解的影響

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由于析氫反應(yīng)（HER）和析氧反應(yīng)（HEROER）的能量屏障而所需高過電位，從而限制了水電解制氫的整體效率。其中，合理設(shè)計(jì)異質(zhì)結(jié)構(gòu)和錨定單原子催化劑（SAC）是降低這些過電位的兩種成功策略，但是實(shí)現(xiàn)這種具有充分電子控制的先進(jìn)納米結(jié)構(gòu)還具有挑戰(zhàn)性。
基于此， 印度理工學(xué)院Uday Narayan Maiti和韓國(guó)科學(xué)技術(shù)研究所Yongtak Oh（共同通訊作者）等人 報(bào)道了通過硒化誘導(dǎo)的混合金屬氧化物/氫氧化物（MoO 3 /Ni-Co(OH) 2 ）的原子重排，開發(fā)出具有邊緣取向的硒化鉬（MoSe 2 ）和硒化鎳鈷（NiCo 2 Se 4 ）納米片的異質(zhì)結(jié)構(gòu)。
MoO 3 /Ni-Co(OH) 2 納米片的硒化，導(dǎo)致了垂直于NiCo 2 Se 4 納米片基底的縱向MoSe 2 納米片陣列的生長(zhǎng)。與其塊狀形式相比，MoSe 2 顯示出獨(dú)特的層間擴(kuò)展結(jié)構(gòu)，而這種特殊的MoSe 2 層結(jié)構(gòu)（垂直取向和層間擴(kuò)展）確保了具有可接近催化邊緣的大表面積。
密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特征可以降低HER反應(yīng)的能壘，也被用作從催化活性邊緣到NiCo 2 Se 4 導(dǎo)電高速的電荷載流子路徑，繞過了MoSe 2 內(nèi)的層間跳躍。
實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，MoSe 2 @NiCo 2 Se 4 異質(zhì)結(jié)在10 mA cm -2 的電流密度下具有89 mV的低過電位，顯示出優(yōu)異的HER活性，同時(shí)其還顯示出良好的OER活性，需要255 mV的過電勢(shì)就能達(dá)到10 mA cm -2 。通過在MoSe 2 @NiCo 2 Se 4 上均勻修飾Ir單原子，在10 mA cm -2 的電流密度下OER過電位降低到200 mV，這是已報(bào)道的包括單原子Ir樣品在內(nèi)的最佳值之一。
此外，利用MoSe 2 @NiCo 2 Se 4 作為陰極、其SAC-Ir修飾對(duì)應(yīng)物作為陽極的全電池在1.51 V時(shí)顯示出10 mA cm -2 的電流密度，這是已報(bào)道的最佳性能之一。MoSe 2 @NiCo 2 Se 4 /Ir-MoSe 2 @NiCo 2 Se 4 催化劑對(duì)的這種出色性能證明了異質(zhì)結(jié)構(gòu)控制對(duì)于太陽能燃料轉(zhuǎn)換技術(shù)的重要性。
Impact of Atomic Rearrangement and Single Atom Stabilization on MoSe 2 @NiCo 2 Se 4 Heterostructure Catalyst for Efficient Overall Water Splitting. Small, 2022 , DOI: 10.1002/smll.202200622.

https://doi.org/10.1002/smll.202200622.

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