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(純計(jì)算)香港量子人工智能實(shí)驗(yàn)室J. Mater. Chem. A: Fe-Ni雙原子催化劑上ORR的反應(yīng)機(jī)理及動(dòng)力學(xué)

時(shí)間：2024-06-05 來源： 瀏覽：

(純計(jì)算)香港量子人工智能實(shí)驗(yàn)室J. Mater. Chem. A: Fe-Ni雙原子催化劑上ORR的反應(yīng)機(jī)理及動(dòng)力學(xué)

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2023年10月18日，J. Mater. Chem. A在線發(fā)表了香港量子人工智能實(shí)驗(yàn)室 陳冠華教授和加州理工學(xué)院WilliamA. Goddard III 課題組的研究論文，題目為《Reaction mechanism and kinetics of oxygen reduction reaction on the iron–nickel dual atom catalyst 》。

氧還原反應(yīng) （ORR） 是許多電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換裝置的關(guān)鍵過程，雙原子催化劑 （DACs ） 是近年來發(fā)展起來的一種有前途的高活性催化劑。 然而，DACs 的ORR 機(jī)理 和動(dòng) 力學(xué) 尚未確定 。

在此研究中，為了解決這個(gè)問題，作者 采用了具有CANDLE溶劑化的巨正則勢(shì)動(dòng)力學(xué)（GCP-K） 。 計(jì)算了ORR和析氫反應(yīng)（HER）中間體（OO*、OOH*、O*、OH*和H*）的自由能和巨正則勢(shì)的行為及其在恒定電荷下的相應(yīng)過渡態(tài)，并將其轉(zhuǎn)換為 自由能隨 施加電勢(shì)的變化， 以預(yù)測(cè)鐵-鎳DAC（FeNiN 6 -DAC）上ORR（通過締合路徑）和競(jìng)爭(zhēng)HER的電流密度隨施加電勢(shì)的變化。

研究發(fā)現(xiàn) ORR的Tafel斜率為 281 mV de c ?1 ，與 電流密度為?1.7 mA cm ?2 時(shí)的 實(shí)驗(yàn)Tafel斜率為 169 mV de c ?1 相當(dāng) 。 FeNiN 6 -DAC上ORR反應(yīng)中間體的濃度隨所施加電勢(shì)的變化表明，在電勢(shì)＞0.25 V vs. RHE時(shí)，主要中間體是OH*。

在每個(gè)質(zhì)子轉(zhuǎn)移步驟中，F(xiàn)e活性位點(diǎn)的電荷轉(zhuǎn)移和自旋密度達(dá)到最大值 。 Fe位點(diǎn)上3d軌道的態(tài)密度 表明3 d x2 ?y2 軌道接近 費(fèi)米能級(jí)，而3 d z2 軌道和費(fèi)米能級(jí)的位置沿著 OO*- OOH* 的第一反應(yīng)步驟達(dá)到最小 。這項(xiàng)研究結(jié)果對(duì)DACs上ORR基本方面的深入了解為高效催化劑的設(shè)計(jì)提供了指導(dǎo)。

圖1  四電子和二電子轉(zhuǎn)移ORR和HER的反應(yīng)步驟

圖2  FeNiN 6 -DAC的ORR機(jī)理

圖3 自由能和巨正則勢(shì)隨電子數(shù)的變化

圖4 OO*-OOH*過渡態(tài)的研究

圖5 Fe的電荷轉(zhuǎn)移和自旋研究

圖6 態(tài)密度分析

圖7 QM導(dǎo)出的自由能和預(yù)測(cè)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)

圖8 ORR中間體的濃度

【 論文鏈接 】
Tamtaji, M., Li, Y., Cai, Y . et al. Reaction mechanism and kinetics of oxygen reduction reaction on the iron–nickel dual atom catalyst . J. Mater. Chem. A , 2023 , 11, 25410-25421 . https://doi.org/ 10.1039/D3TA05694E

【其他相關(guān)文獻(xiàn)】

[1]  Bai, L., Hsu, CS., Alexander, D.T.L. et al. Double-atom catalysts as a molecular platform for heterogeneous oxygen evolution electrocatalysis. Nat. Energy , 2021 , 6, 1054–1066. https://doi.org/10.1038/s41560-021-00925-3
[2]  Yang, G., Zhu, J., Yuan, P. et al. Regulating Fe-spin state by atomically dispersed Mn-N in Fe-N-C catalysts with high oxygen reduction activity. Nat. Commun ., 2021 , 12, 1734. https://doi.org/10.1038/s41467-021-21919-5
(純計(jì)算)聊城大學(xué)/北京化工大學(xué)Adv. Energy Mater.: 雜化雙原子催化劑助力析氫反應(yīng)
(純計(jì)算)北京化工大學(xué)程道建團(tuán)隊(duì)JACS Au: 從單原子到雙原子/三原子催化劑理解ORR的路徑轉(zhuǎn)換
(純計(jì)算)丹麥科技大學(xué)Angew. Chem. Int. Ed.: ORR中單原子和雙原子催化劑的活性和穩(wěn)定性
(純計(jì)算)中科院青島生物能源與過程研究所Nat. Commun.: 雙原子催化劑的協(xié)同作用偏離析氧反應(yīng)的線性關(guān)系
(純計(jì)算)內(nèi)蒙古大學(xué)李鋒鈺團(tuán)隊(duì)ACS Catal.: 反向三明治結(jié)構(gòu)的雙原子催化劑用于CO2RR
(純計(jì)算)山東大學(xué)馬衍東/戴瑛團(tuán)隊(duì)Mater. Horiz.: P/S元素活化雙原子催化劑助力NORR
(純計(jì)算)山東大學(xué)魏巍/戴瑛團(tuán)隊(duì)J. Mater. Chem. A: 雙原子催化劑TM2/g-CN上高效合成尿素
中國海洋大學(xué)黃明華團(tuán)隊(duì)Nat. Commun.: 開發(fā)22種雙原子催化劑助力多功能催化反應(yīng)
哈爾濱工業(yè)大學(xué)杜春雨/韓國康團(tuán)隊(duì)Nat. Commun.: CoIn雙原子催化劑用于酸中ORR生產(chǎn)H2O2
韓國延世大學(xué)Nat. Commun.: 異質(zhì)雙原子活性位點(diǎn)的不對(duì)稱梯度軌道相互作用促進(jìn)C-C耦合
中科院大連化物所王曉東/林堅(jiān)團(tuán)隊(duì)J. Am. Chem. Soc.: 雙原子催化劑Zn1Co1/NC助力丙烷脫氫

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