中科大陳昶樂教授課題組 Angew：助催化劑策略在烯烴復分解中的應(yīng)用
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以下文章來源于高分子科技 ，作者老酒高分子
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近年來，烯烴復分解反應(yīng)在有機小分子合成以及高分子材料的合成中具有非常廣泛的應(yīng)用。其中，釕系復分解催化劑因其良好的穩(wěn)定性、官能團耐受性等優(yōu)點而被廣泛研究，因此，開發(fā)新型高性能的烯烴復分解催化劑一直是該領(lǐng)域十分重要的研究方向。然而，新型高效復分解催化劑的設(shè)計難度越來越大，所以開發(fā)一種簡單高效的調(diào)控策略使催化劑對于烯烴單體產(chǎn)生特異性選擇具有重要的科學意義和應(yīng)用價值。近日， 陳昶樂教授課題組發(fā)展了一種助催化劑的新型調(diào)控策略，并探討了其在烯烴復分解領(lǐng)域中的應(yīng)用，制備了可循環(huán)類聚烯烴材料。
通過研究發(fā)現(xiàn)，具有弱配位陰離子結(jié)構(gòu)的助催化劑 NaB ArF 可顯著提升馬來酸酯類單體（具有位阻大、缺電子的特征）在烯烴復分解中的反應(yīng)效率。通過原位活化，助催化劑 NaB ArF 的使用可將催化劑轉(zhuǎn)化為陽離子型金屬釕中心。相比于經(jīng)典的催化劑（ G II, GIII, HGII ），所形成的陽離子型金屬釕中心在馬來酸酯類單體的乙烯解、交叉復分解，開環(huán)易位聚合以及聚合物結(jié)構(gòu)調(diào)控等方面表現(xiàn)出高效的催化性能（如圖 1 所示）。
圖 1 HGII 催化劑在 NaBAr F 的活化下所形成的陽離子中心
圖 2 乙烯解及交叉復分解反應(yīng)研究
表 1 環(huán)辛烯與馬來酸二甲酯以及二酮開環(huán)易位聚合 的 反應(yīng)研究
圖 3 利用遙爪聚合物進行聚酯材料的合成以及閉環(huán)回收研究
表 2 環(huán)辛烯與馬來酸 酯類環(huán)狀單體 開環(huán)易位聚合 的 反應(yīng)研究
圖 4 助催化劑策略在聚合物結(jié)構(gòu)調(diào)控過程中的研究
相關(guān)研究以 “ A Cocatalyst Strategy to Enhance Ruthenium-Mediated Metathesis Reactivity towards Electron-Deficient Substrates ” 為題發(fā)表在 Angew. Chem. Int. Ed. 雜志上， 中國科學技術(shù)大學博士生司桂福 和 安徽大學譚忱老師 為文章的共同第一作者， 安徽大學陳敏教授和 中國科學技術(shù)大學陳昶樂教授 為文章的共同 通訊作者。該工作得到了國家重點研發(fā)計劃 (2021YFA1501700 ) ， 國家自然科學基金 (No. 52025031, 21871242, 21971230, U19B6001 , U1904212) 和王寬誠教育基金 的支持。
原文鏈接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202203796
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