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華南理工大學於黃忠教授團隊《Small》：具有可調(diào)功函數(shù)的表面功能化Ti3C2Tx實現(xiàn)高效聚合物太陽能電池

時間：2022-04-28 來源： 瀏覽：

華南理工大學於黃忠教授團隊《Small》：具有可調(diào)功函數(shù)的表面功能化Ti3C2Tx實現(xiàn)高效聚合物太陽能電池

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#太陽能電池 18 個
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#功函數(shù) 1 個
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近期，華南理工大學於黃忠教授團隊與武漢工程大學石勝偉教授合作在功能化 Ti 3 C 2 T x 實現(xiàn)高效聚合物太陽能電池取得新進展，探索了功能化 Ti 3 C 2 T x 在可調(diào)功函數(shù)和缺陷鈍化的機理，豐富了功能化 Ti 3 C 2 T x 的設計理念，相關成果以標題為 “ Surface-engineered Ti 3 C 2 T x  with tunable work functions for highly efficient polymer solar cells ” 發(fā)表在 Sm all 上。

圖 1 Ti 3 C 2 T x 、 D-Ti 3 C 2 T x -50 以及 R-Ti 3 C 2 T x -15 的（ a ） O 1s ，（ b ） F 1s ，（ c ） Ti 2p 譜圖
 

圖 2 Ti 3 C 2 T x 、 D-Ti 3 C 2 T x -50 、 R-Ti 3 C 2 T x -15 以及乙醇胺 的 FTIR 光 譜 。
實驗采用富含 -NH 2 的乙醇胺分子和 RhCl 3 處理二維 Ti 3 C 2 T x 來 調(diào)控其 功函數(shù) 和鈍化其 Ti 空位。經(jīng)過乙醇胺處理以后， O 1s 和 F 1s （圖 1 ）向低結合能方向移動；而經(jīng)過 RhCl 3 處理 后， O 1s 和 F 1s （圖 1 ）則向高結合能方向移動。因此， XPS 結果表明 Ti 3 C 2 T x 和乙醇胺與 Rh 之間發(fā)生了電荷轉移。同時，在 FTIR 光譜（圖 2 ）中 Ti 3 C 2 T x 的 -OH 、 Ti -O 和 Ti -F 伸縮振動峰出現(xiàn)了紅移現(xiàn)像，表明 Ti 3 C 2 T x 與乙醇胺分子之間存在氫鍵 相互作用。如圖 3 ， 開爾文探針 和 UPS 測試 表明， 隨著乙醇胺濃度的增加， D-Ti 3 C 2 T x 的 功函數(shù) 先 降 低，之后穩(wěn)定在 4.23 eV 左右 ；  RhCl 3 溶液處理 Ti 3 C 2 T x 后 ，隨著金屬氯化物溶液濃度的增加， R-Ti 3 C 2 T x 薄膜 的功函數(shù)逐漸增大，當繼續(xù)增大 RhCl 3 溶液的濃度時， R-Ti 3 C 2 T x 薄膜 功函數(shù)保持在 5.04 eV 左右 。

圖 3 （ a ）、（ b ）開爾文探針測試的 Ti 3 C 2 T x ， D-Ti 3 C 2 T x 以及 R-Ti 3 C 2 T x 系列傳輸層的功函數(shù)，（ c ） ITO ， Ti 3 C 2 T x ， D-Ti 3 C 2 T x -50 以及 R-Ti 3 C 2 T x -15 的 UPS 曲線
一般來說，材料的 WF 是指其費米能級與真空能級之間的差值。因此，費米能級 ( 或真空能級 ) 的上升 ( 或下降 ) 會降低功函數(shù)。官能團可以通過電子再分配來改變費米能級。此外，表面官能團可以通過形成表面偶極子來改變真空 能級 。 D-Ti 3 C 2 T x 的 WF 下降可能有兩種 情況 ，如 圖 4 a 所示。首先，乙醇胺中帶正電的 - NH 3 與 Ti 3 C 2 T x 中帶負電的 -O- 、 -OH 、 -F 通過氫鍵相互 連接在一起 。在這種情況下，乙醇胺的 - NH 3 與 Ti 3 C 2 T x 的 -O- 、 -OH 、 -F 形成 一個 負端指向 Ti 3 C 2 T x 的 界面偶極子 （圖 4 c ） ，導致真空能級下降。 此外 ， 電子從 乙醇胺的 - NH 3 轉移到 Ti 3 C 2 T x 的 -O- 、 -OH 、 -F ，導致費米能級 的 上升 （圖 4 c ）。 因此，費米能級的上升和真空能級的下降導致 功函數(shù) 的下降。 而 對于 R-Ti 3 C 2 T x ，電子從 Ti 3 C 2 T x 的 -OH 和 -F 轉移到 Rh 3+ 導致 Rh 3+ 還原成 Rh(0) （圖 4 b ） 。在這種情況下，由于 Ti 3 C 2 T x 的電子密度下降， 導致 費米能級下降 ，從而引起 R-Ti 3 C 2 T x 功函數(shù) 的升高（圖 4d ） 。
 

圖 4 (a) D-Ti 3 C 2 T x 和 (b) R-Ti 3 C 2 T x 形成機理示意圖。 (c) D-Ti 3 C 2 T x 和 (d) R-Ti 3 C 2 T x 的功函數(shù)變化機理示意圖
此外，經(jīng)過乙醇胺和 RhCl 3 處理 后，其電導率從 Ti 3 C 2 T x 的 6.72 μS/cm 提高至 D -Ti 3 C 2 T x 的 13.74 μS/cm 和 R-Ti 3 C 2 T x 的 14.97 μS/cm （圖 5a ）。 與 Ti 3 C 2 T x 相比， D -Ti 3 C 2 T x 和 R-Ti 3 C 2 T x 的電導率更高，這 可能 是由于 Ti 3 C 2 T x 中表面缺陷的減少。在 Ti 3 C 2 T x 的拉曼光譜中 （圖 5b ） ， 154.4 和 198.0 cm -1 處的 A 1g 峰反映了 Ti 3 C 2 T x 的表面缺陷狀態(tài) 。 與 Ti 3 C 2 T x 相比， D-Ti 3 C 2 T x 和 R-Ti 3 C 2 T x 的 A 1g 峰變得更 強 更尖銳 ， 這 表明缺陷濃度更低。這可能是因為乙醇胺的 -NH 2 和 Rh 3+ 鈍化了 Ti 3 C 2 T x 中的 Ti 空位缺陷。此外， Ti 3 C 2 T x 的 EPR 光譜 （圖 5c ）表明， 經(jīng)乙醇胺和 RhCl 3 處理后， D-Ti 3 C 2 T x 和 R-Ti 3 C 2 T x 的 EPR 信號明顯弱于 Ti 3 C 2 T x ，進一步證實 D-Ti 3 C 2 T x 和 R-Ti 3 C 2 T x 中存在較弱的 Ti 空位密度。圖 5d 和 e 為經(jīng)乙醇胺 -NH 2 和 Rh 3+ 鈍化 Ti 3 C 2 T x 表面 的 Ti 空位缺陷示意圖。對于 D-Ti 3 C 2 T x （ 圖 5d ） ，乙醇胺上具有孤對電子的 -NH 2 基團與表面 未 配位的 C 原子形成配位， 從而起到鈍化 Ti 空位的作用 。 對于 R-Ti 3 C 2 T x （ 圖 5e ）， Rh 3+ 填充 Ti 3 C 2 T x 的 Ti 空位，并與 4 個 C 原子形成 化學 鍵 。 因此， Ti 空位缺陷的 降低 可以有效抑制非輻射載流子的復合，從而提高電導率。
 

  
圖 5 （ a ）基于 D-Ti 3 C 2 T x 和 (b) R-Ti 3 C 2 T x 的電導率曲線。 Ti 3 C 2 T x 、 D-Ti 3 C 2 T x 和 R-Ti 3 C 2 T x 的 （ b ） 拉曼光譜和 （ c ） EPR 光譜 。（ d ） 乙醇胺和 （ e ） Rh 3+ 鈍化 Ti 3 C 2 T x 表面的示意圖。
將 D-Ti 3 C 2 T x 和 R-Ti 3 C 2 T x 傳輸層分別作為 PM6:Y6 基太陽能電池的電子和空穴傳輸層。對于倒置太陽能電池， D-Ti 3 C 2 T x -50 為電子傳輸層的器件具有最高的 PCE （ 15.88% ）， J sc （ 25.72 mA cm -2 ）， V oc （ 0.85 V ）和 FF （ 72.63% ），顯著高于無電 子傳輸層的器件（ 9.25% ）和 Ti 3 C 2 T x  ETL 的器件效率（ 10.70% ）。 J sc 、 V oc 和 FF 的顯著改善主要歸功于 Ti 3 C 2 T x   功函數(shù) 的 降低及缺陷態(tài)的減少 ，有利于增強電子的選擇性收集，并減少電荷的復合，最終獲得更高的 PCE 。 對于正置聚合物太陽能電池， R-Ti 3 C 2 T x -15 HTL 器件獲得了最優(yōu)的 PCE ： 15.60% ， J sc 為 25.46 mA cm -2 ， V oc 為 0.85 V ， FF 為 72.07% ，顯著優(yōu)于無傳輸層的器件效率（ 9.06% ）和 Ti 3 C 2 T x  HTL 器件效率（ 11.11% ）。 J sc 、 V oc 和 FF 的顯著改善主要歸因于 Ti 3 C 2 T x  Ti 3 C 2 T x   功函數(shù) 的提升 及缺陷態(tài)的減少 ，增強了空穴的選擇性收集，減少了電荷的復合，從而達到更高的 PCE 。

圖 6  ITO 、 Ti 3 C 2 T x 和 D-Ti 3 C 2 T x 為電子傳輸層的器件（ a ）光照下 J-V 曲線，（ b ）黑暗下 J-V 曲線，（ c ） EQE 曲線， ITO 、 Ti 3 C 2 T x 和 R-Ti 3 C 2 T x 為空穴傳輸層的器件（ d ）光照下 J-V 曲線，（ e ）黑暗下 J-V 曲線和（ f ） EQE 曲線

原文鏈接

https://doi.org/10.1002/smll.202201046

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