国产aaaa级全身裸体精油片_337p人体粉嫩久久久红粉影视_一区中文字幕在线观看_国产亚洲精品一区二区_欧美裸体男粗大1609_午夜亚洲激情电影av_黄色小说入口_日本精品久久久久中文字幕_少妇思春三a级_亚洲视频自拍偷拍

首頁 > 行業(yè)資訊 > 臨沂大學(xué)鄭秀文課題組《ACS AMI》：異核雙活性位點(diǎn)催化劑用于惡性腫瘤的光熱治療和催化治療

臨沂大學(xué)鄭秀文課題組《ACS AMI》：異核雙活性位點(diǎn)催化劑用于惡性腫瘤的光熱治療和催化治療

時間：2022-05-10 來源： 瀏覽：

臨沂大學(xué)鄭秀文課題組《ACS AMI》：異核雙活性位點(diǎn)催化劑用于惡性腫瘤的光熱治療和催化治療

原創(chuàng) 化學(xué)與材料科學(xué) 化學(xué)與材料科學(xué)
化學(xué)與材料科學(xué)

Chem-MSE

聚集海內(nèi)外化學(xué)化工、材料科學(xué)與工程、生物醫(yī)學(xué)工程領(lǐng)域最新科學(xué)前沿動態(tài)，與相關(guān)機(jī)構(gòu)共同合作，發(fā)布實(shí)用科研成果，結(jié)合政策、資本、商業(yè)模式、市場和需求、價值評估等諸要素，構(gòu)建其科技產(chǎn)業(yè)化協(xié)同創(chuàng)新平臺，服務(wù)國家管理機(jī)構(gòu)、科研工作者、企業(yè)決策層。

收錄于合集
#單原子催化劑 5 個
#納米催化醫(yī)學(xué) 1 個
#異核雙活性位點(diǎn)催化劑 1 個
#光熱治療 6 個
#催化化療 1 個

點(diǎn)擊藍(lán)字關(guān)注我們

將納米催化劑特異性導(dǎo)入癌細(xì)胞或腫瘤微環(huán)境原位觸發(fā)催化反應(yīng)（尤其是產(chǎn)生活性氧物種羥基自由基· OH 的芬頓反應(yīng)）會使得癌細(xì)胞受到劇烈的氧化損傷而發(fā)生凋亡，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)惡性腫瘤的高效安全治療。
近日，臨沂大學(xué)鄭秀文課教授課題組在《 ACS Applied Materials & Interfaces 》期刊上發(fā)表了題為“ Precise Design of Atomically Dispersed Fe, Pt Dinuclear Catalysts and Their Synergistic Application for Tumor Catalytic Therapy ”的文章（ D OI ： 10.1021/acsami.2c01683 ）。為提高 Fe 基催化劑的芬頓催化效率，該課題組設(shè)計(jì)制備了一種異核雙活性位點(diǎn)催化劑（ (Fe, Pt) SA -N-C ） 并將其應(yīng)用于乳腺癌的高效治療。該研究采用一種新穎的二次摻雜策略，實(shí)現(xiàn)了 雙活性位點(diǎn)（ Fe-N 3 /Pt-N 4 ）配位結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)的精確控制。在腫瘤微環(huán)境下， Fe-N 3 /Pt-N 4 雙金屬活性位點(diǎn)表現(xiàn)出協(xié)同增效作用， Fe-N 3 活性位點(diǎn)由于其有益的微觀結(jié)構(gòu)和豐富的活性位點(diǎn)，高效觸發(fā)類芬頓反應(yīng)，釋放大量高細(xì)胞毒性的羥基自由基，誘導(dǎo)腫瘤細(xì)胞凋亡。同時， Pt 單原子通過調(diào)制 Fe 單原子的 3d 軌道，使 Fe-N 3 位點(diǎn)的類芬頓活性提高到 128.8% ，有效增強(qiáng)催化化療作用。此外，在 808nm 激光照射下無定形 碳表現(xiàn)出較強(qiáng)的光熱轉(zhuǎn)換效率，可實(shí)現(xiàn)高效光熱抑瘤作用，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)催化化療協(xié)同光熱治療高效抑制乳腺癌。
 

示意圖 1 ：異核雙活性位點(diǎn)催化劑制備示意圖及瘤內(nèi)抗腫瘤機(jī)理。
I   異核雙活性位點(diǎn)催化劑的精準(zhǔn)制備和表征
該課題組利用二次摻雜策略成功制備了異核雙活性位點(diǎn)催化劑（ (Fe, Pt) SA -N-C ）（ Fig . 1A ， B ）。首先，利用“隔離熱解”技術(shù)，以 Z IF - 8 （ Fig .1D ）為載體，以乙酰丙酮鐵為鐵源，獲得單原子分散 Fe 催化劑（ Fe SA -N-C ） ( Fig . 1C) 。其次，利用單分散 Fe 位點(diǎn)對 Pt 的還原和吸附作用，以 H 2 P t Cl 6 為鉑源，經(jīng)二次煅燒后獲得負(fù)載 Fe -Pt 原子對的雙金屬活性位點(diǎn)催化劑 (Fe, Pt) SA -N-C （ Fig .1E ， F ），且 Fe -Pt 原子間距為 2 .38 ? （ Fig .1G ）。初步表征表明催化劑中的 Fe ， Pt 呈分散狀態(tài)（ Fig. 1H, I ）。
 

圖 1 . 異核雙金屬單原子催化劑的結(jié)構(gòu)表征與分析。（ A ） (Fe, Pt) SA -N-C 的透射電子顯微鏡圖；（ B ） (Fe, Pt) SA -N-C 的掃描電子顯微鏡圖；（ C ） Fe SA -NC 的透射電子顯微鏡圖；（ D ） ZIF-8 的透射電子顯微鏡圖；（ E ）納米催化劑的 X RD 圖；（ F ） (Fe, Pt) SA -N-C 的球差校正透射電子顯微鏡圖；（ G ） Fe, Pt 原子間距圖；（ H ） (Fe, Pt) SA -N-C 的 HAADF-STEM 及（ I ） E DS mapping 圖。
為進(jìn)一步表征催化劑結(jié)構(gòu)， X- 射線吸收近邊結(jié)構(gòu)分析 用于分析催化劑的化學(xué)態(tài)和配位結(jié)構(gòu)。 Fe   K 邊及 Pt L 3 邊吸收結(jié)果表明， Fe 的價態(tài)低于 + 3 （ Fig . 2A ）， Pt 的價態(tài)接近于 + 2 （ Fig . 2B ）。傅里葉變換 X- 射線吸收近邊結(jié)構(gòu)分析 結(jié)果表明 (Fe, Pt) SA -N-C 中有 Fe -Pt 金屬鍵出現(xiàn)（ Fig . 2C ）。根據(jù)同步輻射解析結(jié)果和參考物的對比可見，制備的 (Fe, Pt) SA -N-C 的配位結(jié)構(gòu)為 Fe N 3 /PtN 4 （ Fig . 2D ， E ， H ）， Fe SA -N-C 的配位結(jié)構(gòu)為 PtN 4 （ Fig . 2F ， G ， I ）。

 
圖 2 . 異核雙活性位點(diǎn)催化劑的結(jié)構(gòu)表征與分析。 (Fe, Pt) SA -N-C 的（ A ） Fe K 邊和（ B ） Pt L 邊 X 射線吸收近邊結(jié)構(gòu)光譜 ; （ C ） (Fe, Pt) SA -N-C 的 K 邊 R 空間 X 射線擴(kuò)展邊吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜 ; （ D ） Fe 的 EXAFS 光譜擬合結(jié)果 ; （ E ） Fe-N 3 結(jié)構(gòu)的 k 空間擬合結(jié)果；（ F ） Pt 的 EXAFS 光譜擬合結(jié)果 ; （ G ） Pt-N 4 結(jié)構(gòu)的 k 空間擬合結(jié)果；（ H ） (Fe, Pt) SA -N-C 的結(jié)構(gòu)模型圖；（ I ） Fe SA -N-C 的結(jié)構(gòu)模型圖；（ J -O ） (Fe, Pt) SA -N-C 樣品的 K 邊小波變換等高曲線圖。
I I 異核雙活性位點(diǎn)催化劑類芬頓（ Fenton -like ）催化性能驗(yàn)證
電子自旋共振光譜（ E SR ）分析表明， (Fe, Pt) SA -N-C 和 Fe SA -N-C 均可以高效催化過氧化氫（ H 2 O 2 ）分解產(chǎn)生高細(xì)胞毒性的羥基自由基（﹒ O H ）（ F ig. 3A ）。其中， (Fe, Pt) SA -N-C 相比于 Fe SA -N-C 其 Fenton-like 催化效率提高到 1 28.8 % 。密度泛函理論（ D FT ）研究表明， H 2 O 2 吸附于 (Fe, Pt) SA -N-C 催化分解的過程如下： i ） H 2 O 2 吸附于（ Fe SA -N-C ）的 Fe -N 3 （ Fe -N 4 ）位點(diǎn)，其吸附能為 - 0.702 e V （ - 0.626 e V ） ;  ii ） H 2 O 2 裂解為﹒ O H 和吸附態(tài)的 O H - ； iii ）酸性環(huán)境下質(zhì)子化的 H 原子與 O H - 結(jié)合生成 H 2 O ； iV ）吸附態(tài) H 2 O 解吸催化劑重生（ Fig . 3B ）。計(jì)算表明，相較于 Fe SA -N-C ， (Fe, Pt) SA -N-C 觸發(fā)催化反應(yīng)中中間體熱力學(xué)上更穩(wěn)定，并且 H 2 O 2 吸附能更大， O -O 鍵長更長，更有利于 H 2 O 2 裂解和催化反應(yīng)的發(fā)生（ Fig . 3D ）。經(jīng)偏態(tài)密度分析可知， (Fe, Pt) SA -N-C 中 Fe -Pt 鍵中的 Pt 原子可有效調(diào)控 Fe 的 3 d 軌道，有利于強(qiáng)化 Fe -O 鍵和 H 2 O 2 的吸附（ Fig . 3E-H ）。研究表明制備的納米催化劑 (Fe, Pt) SA -N-C 具有優(yōu)越的光熱轉(zhuǎn)換能力，并且表現(xiàn)出典型的時間依賴及濃度依賴特性（ Fig . 3I-L ）
 

圖 3. (Fe, Pt) SA -N-C 的 Fen ton-like 實(shí)驗(yàn)機(jī)理探究。（ A ） p H = 5.8 時的 E SR 光譜圖；（ B ） (Fe, Pt) SA -N-C 芬頓機(jī)理圖；（ C ） (Fe, Pt) SA -N-C 和 Fe SA -N-C 的芬頓反應(yīng)自由能圖；（ D ） (Fe, Pt) SA -N-C 和 Fe SA -N-C 的 H 2 O 2 吸附模型；（ E -H ） (Fe, Pt) SA -N-C 和 Fe SA -N-C 的態(tài)密度圖；（ I ） (Fe, Pt) SA -N-C 、 N -C 和 P BS 的光熱升溫曲線；（ J ） (Fe, Pt) SA -N-C 的濃度依賴升溫曲線；（ K ） (Fe, Pt) SA -N-C 的功率依賴升溫曲線；（ L ） (Fe, Pt) SA -N-C 、 N -C 和 P BS 的光熱成像圖片。
I II 異核雙金屬單原子診療劑細(xì)胞毒性研究
為進(jìn)一步提高納米催化劑生物相容性和特異性靶向能力，利用 D SPE-PEG-FA 包裹制備的 (Fe, Pt) SA -N-C ，獲得納米診療劑 (Fe, Pt) SA -N-C-FA-PEG 。以 W ST-8 考察納米診療劑誘導(dǎo)凋亡能力和安全性，研究表明診療劑對正常細(xì)胞（ L 02 ）幾乎無毒，而對腫瘤細(xì)胞表現(xiàn)出明顯的濃度依賴特性，尤其是在與光熱治療作用協(xié)同時表現(xiàn)出較強(qiáng)的腫瘤細(xì)胞殺傷能力，腫瘤細(xì)胞死亡率可達(dá) 9 2% （ Fig . 4A-C ）。該研究以生物電鏡考察納米診療劑進(jìn)入腫瘤細(xì)胞的途徑，研究表明診療劑通過胞吞作用進(jìn)行腫瘤細(xì)胞，后從溶酶體釋放轉(zhuǎn)移至細(xì)胞質(zhì)，發(fā)揮治療作用（ Fig . 4D ）。熒光染色、活性氧探針等手段研究表明 (Fe, Pt) SA -N-C-FA-PEG 具有最高的誘導(dǎo)凋亡能力（ Fig . 4F-G ）。
 

圖 4 . (Fe, Pt) SA -N-C-FA-PEG 的體外抗三陰性乳腺癌性能研究。（ A ） L 02 和 4 T1 細(xì)胞與 (Fe, Pt) SA -N-C-FA-PEG 共孵育后的細(xì)胞復(fù)活率圖；（ B ） M CF - 7 細(xì)胞與不同濃度 (Fe, Pt) SA -N-C-FA-PEG 共孵育后的細(xì)胞復(fù)活率圖；（ C ） 4T1 細(xì)胞與不同濃度 (Fe, Pt) SA -N-C-FA-PEG 共孵育后的細(xì)胞復(fù)活率圖；（ D ） M CF - 7 細(xì)胞與 (Fe, Pt) SA -N-C-FA-PEG 共孵育后的生物電鏡圖；（ E ） 4T1 細(xì)胞與 F ITC 標(biāo)記的 (Fe, Pt) SA -N-C-FA-PEG 共孵育后的熒光成像圖；（ F ） 4T1 細(xì)胞與不同材料共孵育 1 0 小時后 R OS 熒光成像圖；（ G ） 4T1 細(xì)胞與不同材料共孵育的活死細(xì)胞雙染圖。
I V 異核雙金屬單原子診療劑體內(nèi)催化抑瘤性能研究
將熒光標(biāo)記的納米診療劑經(jīng)尾靜脈注射后探究納米診療劑體內(nèi)代謝轉(zhuǎn)運(yùn)情況，研究表明尾靜脈注射 1 小時后納米診療劑體內(nèi)濃度達(dá)最高（ Fig . 5A-C ）。將荷瘤小鼠（腫瘤尺寸 1 00mm 3 ）平均分為 7 組，并利用不同的治療策略進(jìn)行治療（ Fig . 5E ）。治療結(jié)果表明 (Fe, Pt) SA -N-C-FA-PEG 可有效抑制三陰性乳腺癌的生長，而對小鼠無明顯的毒副作用（ Fig . 5F-I ）。
 

圖 5 . (Fe, Pt) SA -N-C-FA-PEG 的體內(nèi)抗三陰性乳腺癌性能研究。（ A ）熒光標(biāo)記的 (Fe, Pt) SA -N-C-FA-PEG 體內(nèi)（ A ），瘤內(nèi)（ B ）和主要器官（ C ）熒光成像圖；（ D -E ）小鼠活體抗三陰性乳腺癌流程和分組圖；（ F ）不同材料的腫瘤生長曲線，（ G ）體重變化曲線和（ H ）腫瘤圖片；（ I ）不同材料治療后小鼠腫瘤組織的免疫染色圖片（ H& E ， T UNEL 和 Ki -67 ）。
 
論文信息 Shan Wang, Zunfu Hu,* Qiulian Wei, Ping Cui, Huimin Zhang, Weina Tang, Yunqiang Sun, Haiqiang Duan, Zhichao Dai, Qingyun Liu, and Xiuwen Zheng* ； Precise Design of Atomically Dispersed Fe, Pt Dinuclear Catalysts and Their Synergistic Application for Tumor Catalytic Therapy ， ACS Applied Materials & Interfaces ， 2022 ， DOI: 10.1021/acsami.2c01683.

原文鏈接

https://doi.org/10.1021/acsami.2c01683

相關(guān)進(jìn)展

《ACS AMI》：鈷胺素靶向納米藥物通過光熱/光動力效應(yīng)誘導(dǎo)線粒體DNA氧化損傷介導(dǎo)細(xì)胞焦亡增敏免疫治療的研究

唐本忠院士團(tuán)隊(duì)Angew：基于NIR-II AIEgen的多模態(tài)診療系統(tǒng)用于光熱協(xié)同免疫抗腫瘤治療

大連理工大學(xué)張偉教授、吳承偉教授團(tuán)隊(duì)《JMST》：可注射復(fù)合水凝膠用于骨腫瘤光熱治療及骨再生

化學(xué)與材料科學(xué)原創(chuàng)文章。歡迎個人轉(zhuǎn)發(fā)和分享，刊物或媒體如需轉(zhuǎn)載，請聯(lián)系郵箱：chen@chemshow.cn

掃二維碼｜關(guān)注我們

微信號 : Chem-MSE

誠邀投稿

歡迎專家學(xué)者提供化學(xué)化工、材料科學(xué)與工程產(chǎn)學(xué)研方面的稿件至chen@chemshow.cn，并請注明詳細(xì)聯(lián)系信息?；瘜W(xué)與材料科學(xué)?會及時選用推送。

版權(quán)：如無特殊注明，文章轉(zhuǎn)載自網(wǎng)絡(luò)，侵權(quán)請聯(lián)系cnmhg168#163.com刪除！文件均為網(wǎng)友上傳，僅供研究和學(xué)習(xí)使用，務(wù)必24小時內(nèi)刪除。
相關(guān)推薦