研究人員揭示硅納米顆粒電極的降解過程 促進(jìn)鋰離子電池發(fā)展
研究人員揭示硅納米顆粒電極的降解過程 促進(jìn)鋰離子電池發(fā)展
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硅基電極具有超大理論比電容 ，而且硅材料易于獲得且成本低，因此日益受到關(guān)注。然而，由于明顯的體積放大/收縮和強(qiáng)電解質(zhì)間相（SEI）大量增長，硅基電極的容量會快速下降，并且循環(huán)壽命較短。了解硅納米顆?；?fù)極的降解過程，對于解決活性材料斷裂、粉碎或改進(jìn)固體電解質(zhì)界面（SEI），具有重要意義。
對于研究硅納米顆?；姌O的降解過程而言，利用掃描電子顯微鏡（SEM）和能量色散 X射線光譜（EDX）等進(jìn)行事后剖析研究（post mortem investigations），是常用且有效的方法。異位（Ex-situ）分析是指在適當(dāng)?shù)碾姵厝萘亢徒】禒顩r下停止充/放電循環(huán)，然后將電池拆解，并利用SEM和EDX方法分析干電極。與非原位SEM不同，原位/現(xiàn)場原位（in-situ/operando）研究是在不拆卸電池的情況下進(jìn)行的。
盡管，異位SEM和EDX可以提供有用的信息，但所得到的各類電極圖片，不如使用原位/現(xiàn)場原位方法獲得的同點測量結(jié)果精確。因此，有必要開發(fā)原位/現(xiàn)場原位方法，以全面了解鋰離子電池中硅納米顆?；姌O的降解過程。
在這項研究中， 研究人員利用準(zhǔn)原位（QUIS）SEM和EDX，在充放電循環(huán)中探討純硅納米顆粒復(fù)合電極的降解過程，包括粉碎、不可逆體積變化和表面降解產(chǎn)物（floor degradation merchandise）。
這項QUIS-SEM/EDX研究結(jié)合原位和非原位分析方法的優(yōu)點，在受保護(hù)的環(huán)境中完成周期性非原位同點評估，從而獲得SEM照片，就像在原位拍攝一樣，可以準(zhǔn)確地了解以往工藝過程。
在整個實驗過程中，鋰離子電池采用標(biāo)準(zhǔn)的天然碳酸鹽基電解質(zhì)，均在典型的工作環(huán)境下運行。為了確保受保護(hù)的準(zhǔn)原位環(huán)境，以非破壞性方式將主要基于硅納米顆粒的電極從電池中地取出，并保持在惰性氣氛中。
結(jié)果表明， 采用QUIS-SEM/EDX方法，可以在同一區(qū)域?qū)杓{米顆?；姌O表面進(jìn)行多次循環(huán)成像，且光束降解最小，具有良好的空間精度。經(jīng)過10次循環(huán)后，通過QUIS方法對不同的放電率進(jìn)行對比。研究人員發(fā)現(xiàn)，在放電率降低時，以持久的體積擴(kuò)大為主；而在放電率升高時，碎片化結(jié)構(gòu)占主導(dǎo)地位。
此外，對表面降解產(chǎn)物恒定增長的分析表明，氟基降解產(chǎn)物形成于導(dǎo)電添加劑上，而不是硅納米顆粒上，意味著導(dǎo)電添加劑是形成均質(zhì)SEI和鋰離子電池降解的必要因素。 總之，QUIS-SEM/EDX方法可以消除潛在的成像/評估技術(shù)缺陷，以了解硅納米顆粒的降解影響。
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