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香港城市大學(xué)JACS：?jiǎn)?、雙電子氧化的Mn氮化物的構(gòu)效關(guān)系

時(shí)間：2022-04-26 來源：瀏覽：

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香港城市大學(xué) Tai-Chu Lau( 劉大鑄 ) 等報(bào)道合成了含有大體積咔咯配體修飾的 Mn(V)-N 結(jié)構(gòu)分子， [Mn ^V (N)(TTPPC)] ^? ( 1 , TTPPC= 5,10,15- 三 (2,4,6- 三苯基 ) 咔咯 ) 。

本文要點(diǎn)

要點(diǎn) 1. 1 分子能夠通過與 1 倍量 Cp ₂ Fe ⁺ 發(fā)生氧化反應(yīng)生成中性狀態(tài) 2 ，隨后通過 1 倍量 [(p-Br-C ₆ H ₄ ) ₃ N ^?+ ][B(C ₆ F ₅ ) ₄ ] 進(jìn)一步氧化，生成陽離子狀態(tài) 3 。三個(gè)化合物分子都能夠在固體狀態(tài)或者 CH ₂ Cl ₂ 溶液狀態(tài)穩(wěn)定存在。

要點(diǎn)2 . 通過 X 射線晶體學(xué)表征三種分子的結(jié)構(gòu)，光譜表征和理論計(jì)算結(jié)果說明， 2 和 3 分別能夠表示為 [Mn ^V (N)(TTPPC ^+? )] 和 [Mn ^V (N)(TTPPC ²⁺ )] ⁺ 。其中 3 號(hào)分子在各種能夠分離的氮化物中，是反應(yīng)活性最高的氮原子轉(zhuǎn)移試劑，在與 PPh ₃ 和苯乙烯進(jìn)行反應(yīng)的二級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)分別為 2.12×10 ⁵ 、 1.95×10 ^-2 M ^-1 s ^-1 ，該速率常數(shù)比 2 號(hào)分子的速率常數(shù)高 >10 ⁷ 倍。

Huatian Shi, Runhui Liang, David Lee Phillips, Hung Kay Lee, Wai-Lun Man, Kai-Chung Lau, Shek-Man Yiu, and Tai-Chu Lau*, Structure and Reactivity of One- and Two-Electron Oxidized Manganese(V) Nitrido Complexes Bearing a Bulky Corrole Ligand, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c02506

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c02506

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