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電池研究 | 基于硅負(fù)極的具有電池級能量密度的全固態(tài)電池

時間：2022-09-20 來源： 瀏覽：

電池研究 | 基于硅負(fù)極的具有電池級能量密度的全固態(tài)電池

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電池
研究

導(dǎo)語

導(dǎo)讀： 當(dāng)前對全固態(tài)電池的研究如火如荼，相較于傳統(tǒng)鋰離子電池，全固態(tài)電池具有更好的安全性能，為了實現(xiàn)高能量密度，采用高能量密度電極材料至關(guān)重要。鋰金屬和硅具有超高的比容量，是最有前景的兩種負(fù)極材料。

但當(dāng)前大部分的研究都集中在鋰金屬，這主要是因為鋰金屬具有更低的還原電位（-3.04 V vs. SHE）和更高的室溫比容量（3860 mAh g-1），而使用鋰金屬負(fù)極的同時伴隨著鋰枝晶產(chǎn)生、界面不穩(wěn)定、臨界電流密度低等問題，盡管大量的工作報道了鋰金屬的穩(wěn)定性保護(hù)，但基于鋰金屬負(fù)極的全固態(tài)電池的商業(yè)化仍然面臨著很多挑戰(zhàn)。

01 背景介紹

硅負(fù)極 同樣具有超高的比容量（3590 mAh g-1），而且還原電位（~0.4 V vs. Li+/Li）較高，可以有效避免產(chǎn)生鋰枝晶，更重要的是，硅的儲量豐富，成本較低，是理想的用于固態(tài)電池負(fù)極材料之一，但當(dāng)前對固態(tài)電池負(fù)極的研究大都集中在鋰金屬，對硅負(fù)極的應(yīng)用前景嚴(yán)重低估。
鑒于此， 美國東北大學(xué)祝紅麗課題組等人系統(tǒng)性的評估了硅和鋰金屬負(fù)極在基于硫化物電解質(zhì)的全固態(tài)電池中的應(yīng)用前景，報道了一種基于納米硅的可大規(guī)模制備的復(fù)合材料負(fù)極，將其與一種由濕化學(xué)法包覆處理后的單晶NMC811正極材料匹配，并采用一種超薄的固態(tài)電解質(zhì)薄膜后，得到了具有超高電池級能量密度的全固態(tài)電池。
在0.158 和3.16 mA cm-2的電流密度下，分別得到了285和177 Wh kg-1的能量密度。在C/3倍率下，電池可以穩(wěn)定循環(huán)1000次。該文章發(fā)表在國際頂級期刊Advanced Materials上，曹大顯博士為本文第一作者。
圖一、基于硅負(fù)極的全固態(tài)電池以及可以適用于工業(yè)大規(guī)模生產(chǎn)的示意圖

02 內(nèi)容表述

圖二、鋰金屬和硅負(fù)極在成本、能量密度、界面穩(wěn)定性、以及固態(tài)電池可加工性的綜合對比。
硅具有遠(yuǎn)低于鋰金屬的成本 ，而且對硫化物電解質(zhì)更穩(wěn)定，在能量密度方面，采用硅負(fù)極可以得到與采用鋰金屬負(fù)極相媲美 的能量密度，同時硅相較于鋰具有更高的機械強度，不易形變，而鋰金屬則容易在高壓力下刺穿固態(tài)電解質(zhì)。 基于硅的固態(tài)電池不需要額外加熱，而鋰金屬負(fù)極則需要再較高溫度下工作來得到較高的臨界電流密度。
通過簡單的球磨法 ，便可得到由硅納米顆粒、導(dǎo)電碳、以及固態(tài)電解質(zhì)組成的復(fù)合負(fù)極。相較于鋰金屬有限的接觸面積，該硅復(fù)合負(fù)極內(nèi)部具有良好的電子和離子的傳導(dǎo)通路，可以有效減少局部電流密度。
在半電池測試中 ，該硅負(fù)極表現(xiàn)出良好的性能，在0.1 mA cm-2電流密度下得到高達(dá)2773 mAh g-1的容量，同時擁有良好的倍率性能，最高電流密度可以達(dá)到2 mA cm-2, 而且可以在0.5 mA cm-2 電流密度下穩(wěn)定循環(huán)200 次。
圖三、硅負(fù)極的制備及半電池性能。
該負(fù)極在循環(huán)后 ，原本由于納米顆粒的堆積形成多孔的結(jié)構(gòu)消失，電極變得更加致密，而且出現(xiàn)了垂直于電極面方向的裂縫，這種裂縫的產(chǎn)生是硅負(fù)極材料在充放電過程中由于體積膨脹造成的。由于裂縫大都是延縱向生長，因此對電極完整性帶來的負(fù)面影響較低，沒有發(fā)現(xiàn)電極層與電解質(zhì)層的剝離。
圖四、電極循環(huán)前后的形貌分析。
對硅負(fù)極與鋰金屬負(fù)極在電池中的穩(wěn)定性做了研究。首先是充放電過程中的阻抗研究，硅負(fù)極在循環(huán)過程中的阻抗先降低后上升，但整體的變化不大。而鋰金屬負(fù)極在測試前，由于界面反應(yīng)，阻抗隨著時間逐漸增大，而后在對稱電池測試中，由于電池逐漸趨于短路，阻抗逐漸減小。XPS的結(jié)果顯示，硅負(fù)極中只有少量的電解質(zhì)分解，表現(xiàn)出較好的穩(wěn)定性。
圖五、硅負(fù)極與鋰金屬負(fù)極電池中穩(wěn)定性研究。
正極采用了 一種由濕化學(xué)法制備的有硅酸鋰包覆的單晶NMC811。單晶NMC可以有效避免多晶NMC在循環(huán)過程中出現(xiàn)的結(jié)構(gòu)破壞的情況，實現(xiàn)更穩(wěn)定的電池性能，而硅酸鋰的包覆，可以有效避免NMC與硫化物電解質(zhì)的界面不穩(wěn)定性。
與此同時 ，硅酸鋰相較于應(yīng)用最多的鈮酸鋰具有更低的成本。在半電池中，該正極材料表現(xiàn)出良好的電化學(xué)性能，在C/20下得到187 mAh g-1的可逆容量，在1C時，電流密度達(dá)到3.2 mA cm-2。
圖六、硅酸鋰包覆的單晶NMC811正極的半電池性能。
將上述， 硅負(fù)極和處理后的正極組合，同時采用一種超薄的固態(tài)電解質(zhì)薄膜（50微米），組成的全電池表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。當(dāng)正極負(fù)載量為10 mg cm-2時，在C/20, C/10, C/5, C/2和1C的倍率下，得到184，178，163，144，和130 mAh g-1的可逆容量。
當(dāng)正極負(fù)載量為20 mg cm-2時，在C/20, C/10, C/5, C/2和1C的倍率下，得到167，156，140，112，和106 mAh g-1的可逆容量。并且在C/3的倍率下，分別循環(huán)1000次和650次沒有發(fā)生短路，同時擁有較高的容量保持率。
圖七、全電池電化學(xué)性能。
當(dāng)對該電池基于整個電池（正極，負(fù)極以及電解質(zhì)）的能量密度進(jìn)行評估，其中正極負(fù)載量為20 mg cm-2的電池表現(xiàn)出高達(dá)285 Wh kg-1的能量密度，即使在3.16 mA cm-2的電流密度下，依然有177 Wh kg-1的能量密度。
圖八、電池級能量密度分析。
Daxian Cao, Xiao Sun, Yejing Li, Alexander Anderson, Wenquan Lu, Hongli Zhu, Long-Cycling Sulfide-Based All-Solid-State Batteries Enabled by Electrochemo-Mechanically Stable Electrodes, Advanced Materials, 2022. 
https://doi.org/10.1002/adma.202200401

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