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昆士蘭大學郭建華團隊WR：膜曝氣生物膜反應器耦合部分亞硝化、厭氧氨氧化和厭氧甲烷氧化實現溶解甲烷和氮的同步高效去除

時間：2024-04-09 來源： 瀏覽：

昆士蘭大學郭建華團隊WR：膜曝氣生物膜反應器耦合部分亞硝化、厭氧氨氧化和厭氧甲烷氧化實現溶解甲烷和氮的同步高效去除

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圖文摘要

研究亮點

1.      本研究通過將部分亞硝化、厭氧氨氧化和厭氧甲烷氧化 （ Partial nitritation, anammox and n-DAMO, 簡稱 PNAM ）耦合在同一膜曝氣生物膜反應器 （ MABR ）中，實現了溶解性甲烷和氮的同步高效去除，其中溶解性甲烷去除率高達 100% ，脫氮速率則高達 90% 及以上。

2.      反硝化型厭氧甲烷氧化微生物 (n-DAMO microorganisms) 是溶解性甲烷去除的主要貢獻者。

3.n-DAMO 微生物的存在可以放寬抑制 NOB 的要求且能保證出水水質， TN < 5 mg N/L 。

4. 該 MABR 系統(tǒng)的脫氮及除溶解性甲烷性能在應對進水成分波動時具有強穩(wěn)定性。

引言

厭氧污水處理結合自養(yǎng)型脫氮 (partial nitritation/anammox ， PN/A) 處理工藝，被認為是更為節(jié)能的污水處理方式。主流污水經過厭氧處理后，大部分（60-80%）有機碳被轉化為甲烷并被用作生物能源回收。然而其中仍有20-50%的甲烷溶解于厭氧處理出水中，并于下游曝氣過程中被吹脫至空氣中，造成生物能源的損失以及溫室氣體的排放。其次，自養(yǎng)型脫氮工藝的脫氮效率有限，其出水中仍有 5-15 mg N/L 的殘留硝酸鹽，該水質無法滿足日益嚴格的排放標準。因此，這兩大問題的存在極大限制了市政污水厭氧處理技術的應用。
近年來新發(fā)現的反硝化型厭氧甲烷氧化微生物可以利用甲烷作為碳源去除亞硝酸鹽/硝酸鹽， 且該微生物能與厭氧氨氧化菌成功結合并實現高效脫氮 。 此前的一些研究已經證實了這項技術的可行性（如下）。然而，在大部分先前的研究中，甲烷氣體是被持續(xù)供應的，這些過量的甲烷氣體可能會隨著廢水和廢氣的排出而不斷排放至空氣中，導致碳足跡的增加。

作者 / 時間

重要信息

DOI

Shi et al. ES&T 2013

MBfR耦合n-DAMO和anammox

https://doi.org/10.1021/es402775z

Cai et al. WR 2015

證明n-DAMO速率可行

https://doi.org/10.1016/j.watres.2015.09.026

Chen et al. 2014 ES&T

n-DAMO模型

https://doi.org/10.1021/es502608s

Xie et al. 2018 WR

n-DAMO主流污水應用

https://doi.org/10.1016/j.watres.2017.12.037

Liu et al. 2019 WR

one-stage 高效脫氮

https://doi.org/10.1016/j.watres.2019.115057

Liu et al. 2020 ES&T

n-DAMO低溫穩(wěn)定性

https://doi.org/10.1021/acs.est.9b05650

Liu et al. 2020 ES&T

n-DAMO溶解甲烷去除

https://doi.org/10.1021/acs.est.0c00912

Lim et al. 2020 WR

實際污水首次應用

https://doi.org/10.1016/j.watres.2021.116912

基于以上背景，研究人員提出：是否可以利用市政污水厭氧處理后的溶解性甲烷驅動氮污染物的去除？為了利用污水中的溶解性甲烷并避免曝氣過程中的吹脫，膜曝氣生物膜反應器（ MABR ）是合適的反應器構型。在 MABR 中，氧氣通過中空纖維膜緩慢滲透至生物膜內部，有效避免了溶解性甲烷的吹脫。其他底物包括氨氮和溶解性甲烷則從液相滲透進生物膜中。其中，氧氣和其他底物的反擴散模式促使了分層生物膜系統(tǒng)在 MABR 中的形成。根據理論模型，好氧微生物（ AOB 和 NOB ）主要占據生物膜的內層，而厭氧微生物 （ anammox bacteria 和 n-DAMO microorganisms ）則主要生長在生物膜的外層。然而如何平衡好曝氣量，使得氧氣量足夠支持短程好氧氨氧化（ PN ），且不過曝氣而抑制厭氧微生物的活性是本研究中最大的難點。在 MABR 中耦合部分亞硝化、厭氧氨氧化和厭氧甲烷氧化 （ Partial nitritation, anammox 和 n-DAMO ）的工藝為同時去除溶解性甲烷和氮提供了可能性，具有“一石兩鳥”的效果。一步解決了厭氧處理結合自養(yǎng)型脫氮工藝的兩大難題：溶解甲烷的吹脫導致的溫室氣體釋放，以及其有限的脫氮效率。該技術在PNA的基礎上耦合了厭氧甲烷氧化過程，因此被命名為“一段式 PNAM ”工藝。

圖文導讀

長期穩(wěn)定的脫氮性能

Fig. 1 Long-term nitrogen removal performance: (A): influent and effluent nitrogen concentrations; (B) TN removal efficiency and TN removal rate; (C) species-specific nitrogen removal rates during the PN/A and PNAM stages. r AOB : ammonia oxidation rate by AOB, r NOB : nitrite oxidation rate by NOB, r AN : nitrite removal rate by anammox bacteria, r DB : nitrite removal rate by n-DAMO bacteria, r DA : nitrate removal rate by n-DAMO archaea.

該工藝在處理主流污水 (NH 4 + : 50 mg N/L) 時 , 其出水總氮低于 5 mg N/L, 該出水水質能滿足受納水體敏感地區(qū)嚴格的排放標準（ < 5 mg TN/L ），該技術的脫氮效率始終維持在 90% 以上。該技術高效的脫氮是通過 AOB, anammox bacteria 和 n-DAMO microorganisms 之間的協(xié)同作用得以實現。盡管 NOB 在反應器運行中后期也表現出了較高的活性，但出水水質依然穩(wěn)定在 5 mg N/L 以下。這足以體現 n-DAMO microorganisms 的存在對于系統(tǒng)脫氮穩(wěn)定性的重要作用。

長期穩(wěn)定的溶解甲烷去除速率

Fig . 2 Long-term dissolved methane removal performance during the PNAM stage: (A) dCH 4 concentrations in influent and effluent; (B) total methane removal efficiency (TMRE) and removal rate ( ); (C) gaseous methane concentration in the off-gas .

在為期 300 天的穩(wěn)定運行中，隨著甲烷去除率的提升，溶解甲烷從起初的 3.5 mg/L 逐步提升至 20 mg/L （飽和濃度）。在第 150 天后，甲烷去除效率始終穩(wěn)定在接近 100% 。

原位活性測試 （ In situ Batch tests ）

Fig. 3 Results of Batch tests A-F under different conditions: (A) NO 2 - +O 2 ; (B) NH 4 + +NO 2 - ; (C) NH 4 + +O 2 ; (D) CH 4 +NO 3 - ; (E) CH 4 +NO 2 - ; (F) CH 4 +O 2 .

6 組原位活性測試驗證了 AOB, 好氧亞硝酸氧化菌 (NOB), anammox bacteria, n-DAMO microorganisms 以及好氧甲烷氧化菌 (MOB) 在生物膜系統(tǒng)中的共生。 此外，研究結果表明，溶解甲烷的去除主要依賴于 n-DAMO 的作用， MOB 僅貢獻極小部分的去除。

針對動態(tài)進水成分的系統(tǒng)響應

Table 1. Nitrogen and dissolved methane removal of the novel PNAM system at dynamic influent concentrations .

Influent composition

Effluent compositions

Removal efficiency (%)

NH 4 + -N

(mg N/L)

dCH 4

(mg CH 4 /L)

NH 4 + -N

(mg N/L)

NO 2 - -N (mg N/L)

NO 3 - -N

(mg N/L)

dCH 4

(mg CH 4 /L)

Total N

Total dCH 4

20.4 ± 1.0

20.4

1.9 ± 0.2

0.0

0.3 ± 0.1

0.1

90.0 ± 0.6

99.6

40.3 ± 1.1

21.2

2.9 ± 0.7

0.0

0.2 ± 0.0

0.0

92.4 ± 1.7

99.9

51.9 ± 1.0

22.6

6.9 ± 0.8

0.0

0.3 ± 0.0

0.1

86.5 ± 1.4

99.1

59.6 ± 0.8

20.6

7.4 ± 0.1

0.0

0.3 ± 0.0

0.0

87.4 ± 0.1

99.9

76.6 ± 2.8

20.6

10.1 ± 0.9

0.0

1.0 ± 0.2

0.0

85.8 ± 0.9

99.9

短期實驗證明，該系統(tǒng)在應對進水濃度波動時（ 20-80 mg NH 4 + -N/L ），仍表現出較為穩(wěn)定的脫氮性能，脫氮效率始終高于 85% 。出水中的硝酸鹽濃度始終低于 1 mg NO 3 ? -N/L ，這表明以甲烷作為唯一碳源可有效還原亞硝酸鹽 / 硝酸鹽，以支持通過 n-DAMO 工藝脫氮。除此之外，甲烷去除效率一直穩(wěn)定維持在 100% 。

微生物種群分析

Fig. 4 Bar plots displaying the dynamics of the microbial community in the PN/A stage on Day 32 and in the PNAM stage on 246, 263, and 287: (A) genera with the top 20 most relative abundance in at least two samples are presented; (B) relative abundances of the functional microbial groups. Aerobic microorganisms include AOB, NOB, and aerobic methanotrophs (MOB), and anaerobic microbial groups include anammox bacteria (AMX), n-DAMO bacteria (DB) and n-DAMO archaea (DA).

16S rRNA 基因擴增子測序結果進一步驗證了功能性菌包括： AOB, NOB, anammox bacteria, n-DAMO microorganisms 和 MOB 的存在。然而厭氧菌的豐度遠高于好氧菌的豐度，這可能是由于大部分生物膜處于缺氧條件下，為厭氧微生物的生長提供了良好的環(huán)境。

微生物交互作用模型

Fig. 5 A conceptual model for the potential microbial interaction in one-stage oxygen-based PNAM.

本研究創(chuàng)建了一種全新的微生物種群之間相互作用的理想生態(tài)模型。由于氧氣從膜腔擴散到生物膜中，好氧微生物（例如 AOB 和 NOB ）主要分布在生物膜基底，將從液體中滲透的氨氮轉化為亞硝酸鹽和硝酸鹽。產生的亞硝酸鹽被 anammox bacteria 或 n-DAMO 細菌消耗。 Anammox bacteria 和 NOB 共同產生的硝酸鹽被 n-DAMO 古菌利用并還原為亞硝酸鹽，從而實現進一步脫氮。推測 n-DAMO 細菌和古細菌主要在生物膜的外層占主導地位，因為作為電子供體的溶解甲烷僅能從液相中獲得。

小結

本研究首次將 AOB 、 NOB 、 anammox bacteria 以及 n-DAMO microorganisms 耦合在一個膜曝氣生物膜反應器（ MABR ）中，用于同時去除厭氧處理市政污水中的氮和溶解性甲烷。該技術在PNA的基礎上耦合了厭氧甲烷氧化過程，因此被命名為“一段式PNAM“工藝。目前，基于厭氧甲烷氧化（ n-DAMO ）開發(fā)的工藝主要分為三類：利用 Biogas 的高效脫氮技術（ Case 1 ）、利用溶解甲烷的一段式 PNAM （本研究， Case 2 ）、以及利用溶解甲烷的兩段式 A/O 工藝（ Case 3 ）。這些新型污水脫氮、溫室氣體減排技術的開發(fā)有助于實現污水處理工藝從能源密集型能源自給自足型的轉變。

備注: Permissions for reuse of all Figures have been obtained from the original publisher.  Copyright 2024, Elsevier Inc.

參考文獻：Coupling Partial Nitritation, Anammox and n-DAMO in a Membrane Aerated Biofilm Reactor for Simultaneous Dissolved Methane and Nitrogen Removal

文章鏈接 : https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0043135424004135

來源： UQ水中心 。 投稿、合作 、轉載、進群，請?zhí)砑有【幬⑿臙nvironmentor2020！環(huán)境人Environmentor是環(huán)境領 域 最大的學術公號 ，擁有 20W+活躍讀者 。由于微 信修改了推送規(guī)則，請大家將環(huán)境人Environmentor加為 星標 ，或每次看完后點擊頁面下端的 “賞” ，這樣可以第一時間收到我們每日的推文！ 環(huán)境人Environmentor現有綜合群、 期刊投稿群、基金申請群、留學申請群、各研究領域群等共20余個，歡迎大家加小編微信Environmentor2020，我們會盡快拉您進入對應的群。

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