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【科技】今日Nature Materials單晶T-Nb2O5薄膜實(shí)現(xiàn)快速鋰離子遷移和絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變

時(shí)間：2023-07-28 來源： 瀏覽：

【科技】今日Nature Materials單晶T-Nb2O5薄膜實(shí)現(xiàn)快速鋰離子遷移和絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變

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收錄于合集
第一作者：Hyeon Han, Quentin Jacquet, Zhen Jiang.
通訊作者：Hyeon Han, Andrew M. Rappe, Clare P. Grey & Stuart S. P. Parkin
通訊單位：德國馬克斯·普朗克微結(jié)構(gòu)物理研究所，英國劍橋大學(xué)，美國賓夕法尼亞大學(xué)
【研究亮點(diǎn)】
氧化鈮T-Nb 2 O 5 在快速充電電池和電化學(xué)電容器中的應(yīng)用已被廣泛研究。其晶體結(jié)構(gòu)具有空間位阻極低的二維層，可實(shí)現(xiàn)鋰離子的快速遷移。然而，自1941年被發(fā)現(xiàn)以來，T-Nb 2 O 5 單晶薄膜的生長及其電子應(yīng)用尚未實(shí)現(xiàn)，可能是由于其較大的斜方晶胞以及許多多晶型物的存在。 本文實(shí)現(xiàn)了單晶T-Nb 2 O 5 薄膜的外延生長，尤其是發(fā)現(xiàn)離子傳輸通道垂直于薄膜表面，這些垂直的2D通道能夠?qū)崿F(xiàn)快速的鋰離子遷移以及產(chǎn)生巨大的絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變。
【主要內(nèi)容】
通過電壓偏置控制材料的電子特性構(gòu)成了許多電子應(yīng)用的基石。該領(lǐng)域的最新趨勢(shì)是利用氧化物的離子液體門控，實(shí)現(xiàn)絕緣體到金屬轉(zhuǎn)變的電場控制。將Li + 離子嵌入氧化物中可以提供快速離子擴(kuò)散，因此是從鋰離子電池、電致變色到電子設(shè)備等各種應(yīng)用的基礎(chǔ)。因此，尋找通過鋰離子嵌入表現(xiàn)出快速、大的電阻性能變化和高穩(wěn)定性的薄膜系統(tǒng)可以促進(jìn)各種應(yīng)用。T-Nb 2 O 5 是一種很有前景的材料，可用于電池和電化學(xué)電容器的負(fù)極材料。T-Nb 2 O 5 中鋰離子的快速擴(kuò)散是通過其晶體結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)的，二維層內(nèi)鋰離子擴(kuò)散的空間位阻非常低。鋰離子嵌入有望通過填充Nb 4d能級(jí)來提高電子電導(dǎo)率，T-Nb 2 O 5 成為可開關(guān)電子應(yīng)用的有希望的候選者。然而，自1941年發(fā)現(xiàn)T-Nb 2 O 5 以來，單晶薄膜的生長及其電子性能尚未得到證實(shí)。這一困難可能是由于其較大的斜方晶胞、其亞穩(wěn)定性以及許多其他能量接近的Nb 2 O 5 多晶型物的存在。
鑒于此， 德國馬克斯·普朗克微結(jié)構(gòu)物理研究所Hyeon Han 研究員和Stuart S. P. Parkin教授聯(lián)合英國劍橋大學(xué)Clare P. Grey教授和美國賓夕法尼亞大學(xué)Andrew M. Rappe教授等人報(bào)告了高質(zhì)量單晶T-Nb 2 O 5 薄膜的外延生長，其(180)平面平行于表面，使得晶體結(jié)構(gòu)中的2D開放通道理想地垂直于薄膜表面取向，為快速鋰離子遷移提供了路徑。 T-Nb 2 O 5 薄膜的含鋰離子液體門控(Li-ILG)會(huì)導(dǎo)致快速且巨大的絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變，在鋰插入的早期階段，材料的電阻率增加約11個(gè)數(shù)量級(jí)。 原位薄膜X射線衍射在T-Nb 2 O 5 薄膜形式中發(fā)現(xiàn)了多種未探索的相變，包括斜方絕緣體、斜方金屬、單斜金屬和退化的絕緣相。而塊體材料在高鋰濃度下進(jìn)一步顯示出四方相 。DFT計(jì)算進(jìn)一步支持單斜晶相（大約Li 1 Nb 2 O 5 ）在能量上是有利的且具有金屬性。鋰離子遷移帶來的費(fèi)米能附近的缺陷電子態(tài)導(dǎo)致電阻率突然變化。 這些發(fā)現(xiàn)可以通過在晶體薄膜的可逆相變范圍內(nèi)操作來實(shí)現(xiàn)對(duì)其電子特性可重復(fù)且持久的控制。與當(dāng)前最好的電化學(xué)材料之一WO 3 薄膜相比，T-Nb 2 O 5 薄膜通過Li相互作用表現(xiàn)出更大、更快的電阻變化和更寬的電壓工作范圍。 本文展示了一種協(xié)同實(shí)驗(yàn)理論方法，用于開發(fā)適用于各種應(yīng)用的新型離子通道器件，包括薄膜電池、電致變色器件、神經(jīng)形態(tài)器件和電化學(xué)隨機(jī)存取存儲(chǔ)器。
Fig. 1  |  Structure of epitaxial  T -Nb 2 O 5  thin films.
Fig. 2  |  Sequential structural phase transitions of  T -Nb 2 O 5  via Li-ion intercalation.
Fig. 3  |  Electronic and structural phases of  T -Nb 2 O 5  via Li intercalation.
Fig. 4  |  Electrochemical and electronic properties of epitaxial  T -Nb 2 O 5  thin films.
【文獻(xiàn)信息】
Han, H., Jacquet, Q., Jiang, Z. et al. Li iontronics in single-crystalline T-Nb2O5 thin films with vertical ionic transport channels. Nat. Mater. (2023).
https://doi.org/10.1038/s41563-023-01612-2

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