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這個反應(yīng)，連續(xù)登上AM和Nature Communications！

時間：2024-06-04 來源： 瀏覽：

這個反應(yīng)，連續(xù)登上AM和Nature Communications！

催化計
催化計

icat2019

我為催化狂！

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1. AM ：高熵合金電催化乙腈合成乙胺
晶相調(diào)控能夠促進催化活性原子通過重排形成新結(jié)構(gòu)，通過這種方法在電催化領(lǐng)域取得非常重要的作用，而且在多種電催化反應(yīng)中表現(xiàn)優(yōu)異。
有鑒于此， 江南大學(xué)劉天西教授、江南大學(xué)張楠副教授、臺灣同步輻射中心 Wei-Hsiang Huang 等 報道由不同成分組成的金屬氣凝膠能夠影響晶相的生成，特別是高熵合金氣凝膠材料。研究發(fā)現(xiàn)在煅燒處理過程中，高熵合金氣凝膠材料的晶體結(jié)構(gòu)比中熵合金更加困難，但是高熵合金氣凝膠具有更高的電催化活性。
本文要點
要點1.  PdPtCuCoNi 高熵合金的晶相為面心立方結(jié)構(gòu) PdCu ，在乙腈電催化加氫反應(yīng)中的選擇性為 89.24 % ，產(chǎn)率為 746.82 mmol h -1 g -1 ，法拉第效率 90.75 % ，穩(wěn)定進行電催化的時間達到 50 h ，能夠進行 10 個連續(xù)電催化循環(huán)。
要點2.  通過結(jié)構(gòu) - 活性關(guān)系的研究說明從無定形轉(zhuǎn)變?yōu)槊嫘牧⒎接兄谠又嘏?，?yōu)化電子結(jié)構(gòu)，增強反應(yīng)中間體物種的吸附，改善催化活性。
這項研究有助于發(fā)展高活性的電催化乙腈加氫電催化劑，而且拓展晶相工程策略應(yīng)用于其他領(lǐng)域。
Honggang Huang, Cun Chen, Chun-Chi Chang, Feili Lai, Shangheng Liu, Hui Fu, Yao Chen, Hanjun Li, Wei-Hsiang Huang, Nan Zhang, Tianxi Liu, Crystal-Phase-Engineered High-Entropy Alloy Aerogels for Enhanced Ethylamine Electrosynthesis from Acetonitrile, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202314142
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202314142
2. Nat. Commun.：電催化乙腈加氫制備乙胺
通過質(zhì)子交換膜電解槽進行電催化乙腈加氫是具有前景的制備乙胺方法，但是質(zhì)子交換膜的局部酸性環(huán)境導(dǎo)致嚴重的競爭性質(zhì)子還原反應(yīng)，而且導(dǎo)致乙腈加氫催化選擇性非常低。
有鑒于此， 加州大學(xué)洛杉磯分校段鑲鋒教授、武漢大學(xué)肖湘衡教授、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)王功名教授等 報道系統(tǒng)篩選各種金屬催化劑，發(fā)現(xiàn) Pd/C 催化劑具有比較好的性能，在 200 mA cm -2 電流密度的乙胺法拉第效率達到 43.8 % ，產(chǎn)率達到 2912.5 mmol g -1  h -1 ，這個性能數(shù)據(jù)比其他金屬催化劑的性能高一個數(shù)量級。
本文要點
要點1.  通過現(xiàn)場表征技術(shù)說明原位生成 PdH x 物種是催化加氫的催化活性中心， *MeCH 2 NH 2 中間體的吸附強度決定催化反應(yīng)的選擇性。
要點2.  通過理論計算提出基于經(jīng)典 d 帶理論導(dǎo)致催化劑的電子結(jié)構(gòu)與催化活性之間呈火山圖變化，這有助于設(shè)計高活性電催化加氫催化劑。
Tang, C., Wei, C., Fang, Y.et al. Electrocatalytic hydrogenation of acetonitrile to ethylamine in acid. Nat Commun 15, 3233 (2024). 
DOI: 10.1038/s41467-024-47622-9
https://www.nature.com/articles/s41467-024-47622-9
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