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科學(xué)家提出固態(tài)聚合物電解質(zhì)新設(shè)計，能耐受4.5V的高壓，有望成為高能鋰金屬電池的首選電解質(zhì)

時間：2024-04-18 來源： 瀏覽：

科學(xué)家提出固態(tài)聚合物電解質(zhì)新設(shè)計，能耐受4.5V的高壓，有望成為高能鋰金屬電池的首選電解質(zhì)

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張煒冉，其本碩博先后畢業(yè)于華中科技大學(xué)、美國波士頓大學(xué)和美國馬里蘭大學(xué)。在他博士畢業(yè)的前夕，他收到了一份畢業(yè)禮物：自己的一作論文登上了 Nature Energy （IF 56.7）。
圖 | 張煒冉（來源：張煒冉）
研究中， 他提出了一種基于高能量鋰金屬電池的聚合物固態(tài)電解質(zhì)設(shè)計原理。
鋰金屬負(fù)極，能夠極大增加鋰電池的能量密度。近年來，由于被視為是下一代能量存儲設(shè)備的目標(biāo)，關(guān)于鋰金屬電池的成果與日俱增。
其中，電解液是電池中最核心的部分之一。因此學(xué)界對此開展了大量研究。
有機液態(tài)電解液和無機固態(tài)電解質(zhì)均能用于鋰金屬電池。然而，有機液體電解質(zhì)可能會損害安全性。無機固體電解質(zhì)盡管可以極大提高電池安全性，但是由于其較為堅硬，會導(dǎo)致固體電解質(zhì)與固體電極的接觸相對較差，從而給固固界面帶來不穩(wěn)定因素。
相比之下，聚合物電解質(zhì)兼具良好的界面接觸、以及良好的安全性，很好地繼承了上述兩者的優(yōu)點。
但是，聚合物固態(tài)電解質(zhì)仍然面臨以下問題：離子電導(dǎo)率較低、鋰負(fù)極穩(wěn)定性差和鋰枝晶生長嚴(yán)重。
此前，在大量優(yōu)秀的工作中，離子電導(dǎo)率已經(jīng)得到很好的提高。但是，聚合物電解質(zhì)的鋰負(fù)極穩(wěn)定性和鋰枝晶生長問題，始終沒能得到保障。
這對所有固態(tài)電解質(zhì)來說都是一個巨大挑戰(zhàn)，因為當(dāng)負(fù)極不穩(wěn)定、并會產(chǎn)生鋰枝晶的時候，這些刺狀枝晶很容易刺穿電解質(zhì)達(dá)到正極，從而導(dǎo)致電池短路、電池?zé)崾Э?，?yán)重時還會引發(fā)電池燃燒和電池爆炸。
此前有大量研究表明：當(dāng)提高電解質(zhì)中的鋰鹽濃度時，會促進(jìn)鋰離子的傳導(dǎo)，并在鋰金屬負(fù)極上形成良好的保護性固體電解質(zhì)界面。
同時，這種固體電解質(zhì)界面還富含氟化鋰，能夠起到抑制鋰枝晶生長的作用。
然而，聚合物電解質(zhì)在具備較高鹽含量的同時，也會損害聚合物的機械強度。
（來源： Nature Energy ）
基于這些理解，張煒冉等人提出了一種新的聚合物電解質(zhì)設(shè)計，使得在聚合物與鋰金屬的界面上，聚合物能夠產(chǎn)生富含氟化鋰的固體電解質(zhì)界面（SEI，Solid Electrolyte Interphase）， 從而可以提高負(fù)極穩(wěn)定性，并能抑制鋰枝晶的生長。
此外，組成聚合物電解質(zhì)的兩種聚合物：導(dǎo)鋰的聚合物和惰性高強度聚合物，能夠通過相互混溶從而消除聚合物之間的界面，進(jìn)一步阻擋鋰枝晶的生長。
經(jīng)過上述設(shè)計，張煒冉等人針對大量聚合物進(jìn)行理性設(shè)計與篩選，最終基于可混溶聚合物共混物，得到一種局部高濃的固體聚合物電解質(zhì)。
這種聚合物電解質(zhì)在保持良好機械性能的基礎(chǔ)上，能夠極大提高負(fù)極穩(wěn)定性，在抑制鋰枝晶上表現(xiàn)出優(yōu)異性能。
據(jù)了解，大多數(shù)聚合物對于鋰負(fù)極的庫倫效率在 90-98% 之間，而該團隊將其提高到 99% 以上，從而讓聚合物電解質(zhì)的負(fù)極穩(wěn)定性得到較大突破。
不僅如此，這種新型電解質(zhì)在高壓正極上也展現(xiàn)出極高的穩(wěn)定性，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超傳統(tǒng)聚合物電解質(zhì)。對于傳統(tǒng)聚合物電解質(zhì)來說，其往往無法匹配 4V 以上的高壓正極。
但是，本次電解質(zhì)可以耐受 4.5V 的高壓，并能與高能量 NMC811 正極所匹配。
由于本次研發(fā)的聚合物電解質(zhì)既能匹配高壓正極，也能匹配高容量鋰金屬負(fù)極，因此很有希望用于高能量長壽命固態(tài)電鋰金屬電池。
此外，它具有很好的柔性，且相比傳統(tǒng)液體電解質(zhì)可以減少漏液風(fēng)險和安全風(fēng)險， 所以十分適合用于便攜式移動設(shè)備比如手機、電腦、可穿戴設(shè)備等，有望讓縮小電池體積成為可能，從而讓設(shè)備更加輕便、續(xù)航更久。
以 蘋果 Vision Pro 為例，作為一款頭戴式 3D 設(shè)備，為了設(shè)備更加輕便它使用了外接電池，因此在使用時需要配一個外接充電寶，這毫無疑問會給用戶帶來麻煩，而本次電解質(zhì)則具備解決這一問題的潛力。
此外，不僅僅于報道一種新的電解質(zhì)成分，他們也致力于提出新的設(shè)計理念，使其能被用來篩選和設(shè)計新型聚合物電解質(zhì)，助力于高能量電池的發(fā)展。
做博士課題，受益于不同的本科背景
事實上，在本次研究之前張煒冉完全沒有做聚合物電解質(zhì)的經(jīng)驗，也沒有太多做鋰金屬電池的經(jīng)驗。
但好在在研究生期間材料科學(xué)的學(xué)習(xí)之外，他也有著本科的化學(xué)背景。因而，他一邊向組里的師兄師姐學(xué)習(xí)電池、電解液的知識，時不時還會找本科時的老師和同學(xué)探討聚合物化學(xué)的知識。
（來源： Nature Energy ）
也是因為此，他對不同化學(xué)結(jié)構(gòu)與性質(zhì)有著很好的靈敏度，從而幫助他快速的篩選了許多聚合物組合。在之后他對這些組合進(jìn)行大量的嘗試，并針對每一種組合的優(yōu)缺點加以總結(jié)。
通過此，他漸漸發(fā)現(xiàn)兩種聚合物必須互混。而當(dāng)兩種聚合物不互混之時，電化學(xué)性質(zhì)會顯現(xiàn)出巨大的差距。
此外，針對不同的鋰鹽、以及不同的溶劑介質(zhì)，張煒冉也進(jìn)行了大量嘗試。
對于液態(tài)電解質(zhì)來說，將鹽溶于溶劑當(dāng)中便能很快配成電解液，并能快速組裝大量電池進(jìn)行測試。但是，對于聚合物固態(tài)電解質(zhì)來說，則要經(jīng)歷復(fù)雜的溶解、澆筑成型、脫模等過程。
另外，聚合物固態(tài)電解電池的存活率，也遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于液態(tài)電解質(zhì)電池。一開始張煒冉還不夠熟練，每當(dāng)做出來一批電池，可能當(dāng)場就會“死掉”一半。等測試結(jié)束之后，第二天又會“死掉”一半。
就這樣一遍接一遍地輪回，一個星期倏地過去，對于他的耐心也是極大的磨煉。
“但是，當(dāng)最終找到合適的成分和設(shè)計原理之后，也是真的為自己感到高興?！彼f。
最終，相關(guān)論文以《鋰金屬電池用單相局部高濃度固體聚合物電解質(zhì)》（ Single-phase local-high-concentration solid polymer electrolytes for lithium-metal batteries ）為題發(fā)在 Nature Energy [1]。
張煒冉是第一作者，馬里蘭大學(xué)的 王春生 教授和斯里尼瓦薩·拉加萬（ Srinivasa R.Raghavan ）教授、以及美國阿貢國家實驗室吳英哲（ Anh T.Ngo ）教授擔(dān)任共同通訊作者。
圖 | 相關(guān)論文（來源： Nature Energy ）
“當(dāng)導(dǎo)師一周七天來實驗室，很難讓自己不努力”
另據(jù)悉，水系電解液——是 王春生 課題組幾年前最為出名的一個方向。剛到這里的時候，張煒冉也慕名選擇了這一方向。
后來，由于水系電解質(zhì)的局限性，他開始對鋰金屬和高壓正極產(chǎn)生興趣，于是也做了一些工作。再后來的某一天，他被安排去負(fù)責(zé)硅負(fù)極的項目，于是他又針對硅負(fù)極電解液和日歷壽命開展了研究。
期間，他和導(dǎo)師嘗試從鋰金屬電池液體電解質(zhì)的概念中提煉新知識，從而便提出了本次聚合物電解質(zhì)的概念。
再到后來，張煒冉始終無法實現(xiàn)關(guān)于某一個液態(tài)電解質(zhì)的想法，遂嘗試將它和固態(tài)電解質(zhì)的見解結(jié)合起來，最后也取得了不錯的結(jié)果。
一路走來，從一開始的液態(tài)電解質(zhì)，目前來看張煒冉的個人研究方向已經(jīng)整體上開始側(cè)重于全固態(tài)電解質(zhì)。
他說：“得益于在這五年里的經(jīng)歷，我對電池的不同方向都有了一定了解與嘗試，雖然在不斷更換課題之中，有一些工作來不及弄完浪費了一些時間，但也提高了我的認(rèn)知與見解寬度，讓我不會局限于某一處，而且這些方向也會互相帶來啟發(fā)?！?
他繼續(xù)說道：“所以我常說王老師是我的伯樂，如果在別的地方，像我這樣什么都想做一下的學(xué)生，可能早就被教育了?！?/span>
在張煒冉眼中，導(dǎo)師 王春生 不僅僅一名博士生導(dǎo)師，也是一個育人的“老師”，他很希望學(xué)生能從他那里繼承他的思想和思考方式，因此總是不遺余力地指導(dǎo)學(xué)生。
此外，該團隊的論文產(chǎn)量非常高。對此，張煒冉表示這主要得益于以下三點：
其一，導(dǎo)師 王春生 的思維一直處于科研最前線，電池的絕大部分方向他都了解得很清楚，并且鼓勵學(xué)生專注于研究更有挑戰(zhàn)的方向，因此課題組的目標(biāo)都很明確。
其二，導(dǎo)師 王春生 不太會受別人觀點所影響。對待領(lǐng)域內(nèi)每一個新工作，他思考的是這個工作提出了什么觀點、證明了什么觀點、什么觀點是他同意的、什么觀點又是他不同意的。
并且，他也一直要求學(xué)生們這樣做。在他的長期影響之下，課題組的科研效率自然得到了較大提升。
其三，張煒冉表示：“最重要的是王老師自己就是一個十分努力的人。當(dāng)你的導(dǎo)師一周七天都來實驗室，你很難讓自己不努力?！?/span>
而在接下來，張煒冉和同事將嘗試本次聚合物電解質(zhì)的擴大化制造，檢測其在大電池下的能力。
此外，課題組也專注于無機固態(tài)電解質(zhì)的研究。而無機固態(tài)電解質(zhì)只有做薄，才能實現(xiàn)真正的應(yīng)用。因此，他們也希望能將聚合物和無極固態(tài)電解質(zhì)結(jié)合起來。
與此同時，AI 對于電解液的發(fā)展也十分重要。以本次工作為例，當(dāng)確定設(shè)計聚合物電解質(zhì)的主要邏輯之后，如果 AI 可以根據(jù)需求快速篩選潛在聚合物，那么就可以減少人為嘗試、或者縮小嘗試范圍。

因此，該團隊目前也正在和馬里蘭大學(xué)的工業(yè) AI 中心的簡·李（ Jay Lee ）教授合作使用 AI 開發(fā)電解液。

參考資料：

1.Zhang, W., Koverga, V., Liu, S.et al. Single-phase local-high-concentration solid polymer electrolytes for lithium-metal batteries.  Nat Energy  (2024). https://doi.org/10.1038/s41560-023-01443-0
運營/排版：何晨龍
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