3D打印微柱陣列生物電極首次實現(xiàn)半人工光合作用
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藍藻（光合細菌）是一種極易繁殖、自我修復(fù)、存量豐富的太陽能生物催化劑，可以與電極相連接用于發(fā)電和化學(xué)物質(zhì)合成，這種將光合生物與電極機械連接的方式是可持續(xù)生物發(fā)電和燃料生產(chǎn)的一種前瞻性半人工途徑。然而目前，尚不清楚該如何設(shè)計電極和生物材料界面以滿足生物光電化學(xué)性能的復(fù)雜要求。
英國劍橋大學(xué)Jenny Z. Zhang教授團隊提出了一種強大的3D打印方法，利用納米粒子制備出具有多標(biāo)量分層特征的微柱陣列結(jié)構(gòu)。該方法采用氣溶膠噴流打印技術(shù)，可以高效且重復(fù)制造出大量由銦錫氧化物（ITO）納米顆粒組裝而成的大型微柱電極庫，實驗證明這種打印方法可以在一個打印步驟中生產(chǎn)跨越5個數(shù)量級長度的可調(diào)諧電極陣列，而目前還沒有其他方法能達到這種制備效果。為了生產(chǎn)柱狀結(jié)構(gòu)，對載氣與鞘氣焦點壓力比進行了調(diào)整。實驗結(jié)果表明，在壓力比為2.4 ~ 3.5的條件下，可以打印出高達800 μm的色譜柱。在這個壓力比值以下，會導(dǎo)致打印的材料動力不足；超過這個范圍，就會出現(xiàn)“溢出”效應(yīng)，導(dǎo)致柱子底部厚而不穩(wěn)定。此外，還通過改變油墨前驅(qū)體中的非經(jīng)典共溶劑體系，如水（非揮發(fā)性）和甲醇（揮發(fā)性），賦予印刷柱微尺度粗糙度，確定了制備結(jié)構(gòu)良好的ITO納米粒子光滑
微柱陣列
和ITO納米粒子分支微柱陣列的理想條件。該制造方法能夠在大型電極制備裝置上進行比較研究，實驗證明，盡管大型電極為生物催化劑高負載提供了較大的電化學(xué)活性面積（EASA），但其結(jié)構(gòu)限制了光和電解質(zhì)的互相滲透。微柱電極的設(shè)計克服了這個問題，亞微米粗糙度的增加提高了電化學(xué)活性面積（EASA）、電池負載和光收集。為了檢測該電極生物光電性能，在暗/光循環(huán)條件下（λ=680 nm，1 mW cm-2），使用計時安培法評估生物光電化學(xué)的總輸出。采用三電極結(jié)構(gòu)，以囊泡菌負載電極為工作電極。在缺乏外源性電子介質(zhì)的情況下，微柱ITO電極產(chǎn)生了聚囊藻生物膜的特征光電流剖面。添加常用的膜透性電子介質(zhì)2,6-二氯-1,4苯醌（DCBQ）后，反蛋白石結(jié)構(gòu)（IO）-ITO、光滑微柱陣列（SP）-ITO和分支微柱陣列（BP）-ITO電極的光電流分別比其相應(yīng)的未介導(dǎo)的光電流增加了約80倍、100倍和110倍。介質(zhì)對微柱陣列電極的影響更大，這表明電極支架上的許多細胞不是直接連接的。這可能與電極基底細胞的多層化或微支外圍細胞的松散附著有關(guān)。聚囊藻負載BP-ITO電極的光電流密度是同等高度的IO-ITO電極的兩倍。在這項比較研究中，600 μm柱高的集胞藻負載BP-ITO電極產(chǎn)生了最高的非介導(dǎo)光電流，展現(xiàn)的光電流輸出的介導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移高達245 μA cm-2，直接電子轉(zhuǎn)移高達1.93 μA cm-2，其光電效率是生物光電化學(xué)一個新的里程碑。當(dāng)這種生物負極與合適的正極配對時，預(yù)計該電池功率密度達到541 mW m-2，該理論值已達到商業(yè)化生物燃料發(fā)電所需的功率密度（<403 mWm-2）。
圖1 利用光合生物膜作為光催化劑進行發(fā)電的生物光電電化學(xué)電池示意圖
本研究開發(fā)了一種使用氧化銦錫納米粒子生成分層電極結(jié)構(gòu)的氣溶膠噴射打印方法，打印了高度和亞微米表面特征不同的微柱陣列電極，并研究了跨生物電極界面的能量/電子轉(zhuǎn)移過程。這項研究將指導(dǎo)未來高性能生物電極結(jié)構(gòu)的發(fā)展，展示了3D打印技術(shù)在3D電極設(shè)計中的強大功能，并為理解和增強生物電極界面開辟了新的方向。相關(guān)研究成果發(fā)表在《Nature Materials》。
文獻來源：Xiaolong Chen, Joshua M. Lawrence, Laura T. Wey, et al.,
3D-printed hierarchical pillar array electrodes forhigh-performance semi-artificial photosynthesis
. Nature Materials,2022, DOI: 10.1038/s41563-022-01205-5
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