Nature子刊：法拉第效率高達(dá)95%！摻雜劑效應(yīng)助力促進(jìn)CO2電還原為甲酸鹽
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由于太陽能和風(fēng)能等可再生能源發(fā)電的最新發(fā)展，CO 2 的電催化還原引起了人們的興趣。關(guān)于使用雜原子摻雜/合金催化劑或具有大活性面積的催化劑結(jié)構(gòu)用于CO 2 電催化還原為甲酸鹽的各種研究已有報道。然而，尚未實(shí)現(xiàn)能夠滿足商業(yè)對活性、選擇性和穩(wěn)定性要求的高效催化劑。
基于此， 韓國科學(xué)技術(shù)研究院Hyung-Suk Oh 、 Dong Ki Le 和 Young-Jin Ko 等結(jié)合流動型單電池實(shí)驗(yàn)、原位/操作光譜和DFT計算，深入了解了摻雜SnO 2 催化劑對CO 2 RR生成性能的影響。
與傳統(tǒng)的SnO 2 催化劑相比，使用TDA合成的納米顆粒要小得多，該表面活性劑通過膠束形成防止了SnO 2 生長過程中的顆粒團(tuán)聚，且合成的SnO 2 催化劑的高分散性允許大量氧化物物質(zhì)充當(dāng)電化學(xué)活性中心。FTO/C催化劑表現(xiàn)出比其他摻雜催化劑更高的性能，可實(shí)現(xiàn)高達(dá)330 mA cm -2 的甲酸鹽部分電流密度和高法拉第效率(100 mA cm -2 時為95%)。值得注意的是，該FTO催化劑在100 mA cm -2 的電流密度下7天內(nèi)實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的甲酸鹽選擇性(~90%)。
基于DFT計算，氟摻雜不僅增強(qiáng)了HCOO - 和FTO表面之間的相互作用，而且改變了CO 2 的電子結(jié)構(gòu)以促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移。
此外，原位/操作光譜表明，在FTO催化劑中，Sn的氧化態(tài)顯著影響CO 2 RR活性，在施加的電位下長期反應(yīng)沒有顯著下降。 這些發(fā)現(xiàn)表明，氟摻雜劑通過調(diào)節(jié)Sn的電子結(jié)構(gòu)并通過防止還原電位下的還原以提高耐久性，從而在提高FTO催化劑上甲酸鹽的選擇性方面發(fā)揮了重要作用。 該研究為設(shè)計用于將CO 2 RR電化學(xué)轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的高活性和耐用的電催化劑提供了見解。
Exploring Dopant Effects in Stannic Oxide Nanoparticles for CO 2 Electro-Reduction to Formate. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-29783-7
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