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第一作者：Jung Yoon’Timothy’Kim, Peng Zhu
DOI:10.1038/s41929-022-00763-w
研究表明，電化學CO
2
還原技術（CO
2
RR）的實際應用受到在陽極側CO
2
交叉的巨大挑戰(zhàn)，其中在傳統(tǒng)CO
2
電解槽中的界面形成碳酸鹽，導致了CO
2
與O
2
的交叉混合。然而，只有少數已知的研究能夠提出工業(yè)上和經濟上可行的解決方案來解決碳酸鹽交叉問題。使用強酸性電解質，由于來自析氫反應（HER）的強烈競爭或低穩(wěn)定性，它們的應用受到低CO
2
RR選擇性的限制。其中，Sargent等人最近證明了催化劑-PEM界面處的濃縮鉀離子可以大大提高PEM中的 CO
2
RR性能并減少CO
2
交叉。
在此，
萊斯大學汪淏田教授等人
報告了一種多孔固體電解質（PSE）反應器，實現了在CO
2
RR電解過程中交叉CO
2
的高效回收。
通過在陰極和陽極之間引入磺化聚合物電解質緩沖層，交叉CO
3
2-
可以與質子（來自陽極OER）結合再次形成CO
2
氣體，同時通過用去離子（DI）水連續(xù)沖洗PSE層，可以很容易地重新捕獲CO
2
氣體
。
更加重要的一點是，使用銀納米線（NW）催化劑作為模型研究，能夠始終以超高純度形式（超過99%的氣體純度）回收超過90%的交叉CO
2
氣體，同時保持了良好的CO
2
RR催化性能，其超過90%的CO選擇性和200 mA cm
-2
的高電流密度的。此外，本文還證明了這種用于交叉CO
2
回收的PSE反應器設計可以成功地擴展到不同的CO
2
RR催化劑和產品。將這些回收的CO
2
再循環(huán)回輸入流中，能夠在100 mA cm
-2
電流密度下獲得超過90%的高連續(xù)CO
2
轉化效率。相關論文
以“
Recovering carbon losses in CO
2
electrolysis using a solid electrolyte reactor
”為題發(fā)表在
Nature Catalysis
。
將CO
2
電化學轉化回基本化學原料，是一種緩解氣候變化且儲存和使用這種可再生電力的有前景的
方法
。在過去的幾十年里，CO
2
還原反應（
CO
2
RR）在針對高效率和選擇性的產品方面取得了巨大的努力和明顯的進展。
在這些努力中，催化材料設計和反應器工程一直是該領域的兩個主要領域。雖然已經開發(fā)了多種催化劑以提高CO
2
RR對C1、C2甚至C3產物的內在選擇性和活性，但CO
2
電解槽的發(fā)展，特別是在流動電解池和膜電極組件（MEA）反應器中使用氣體擴散層（GDL）電極，在推動催化性能達到工業(yè)相關指標方面發(fā)揮著核心作用。以MEA電池中的CO
2
還原為CO為例，電流密度和CO選擇性現在可以達到數 mA cm
-2
并且在幾種選擇性催化劑（例如Ag 納米顆粒（NPs），過渡金屬單原子催化劑（SACs）等）上的法拉第效率（FE）超過90%，為未來可能的工業(yè)化
奠定
了堅實的基礎。
圖1. CO
2
RR MEA裝置示意圖，顯示了來自陰極的CO
2
通過與OH
-
和H
+
的反應穿過陰離子交換膜進入陽極
盡管CO
2
RR性能方面的這些進展很有前景，但存在一個基本但經常被忽視的挑戰(zhàn)，可能會極大地限制CO
2
RR技術的商業(yè)化潛力：
碳酸鹽交叉導致的大量碳損失（圖
1）。在CO
2
RR電解過程中，特別是在大電流密度下，陰極-電解質界面會產生大量氫氧根離子（OH
-
），它們與CO
2
流快速反應形成碳酸根或碳酸氫根離子（CO
3
2-
），這些CO
3
2-
離子在電場的驅動下，穿過陰極-陽極界面（水溶液或陰離子交換膜）向反應器的陽極側遷移，并與氧析出反應（OER）中局部產生的質子（H
+
）重新結合再次形成CO
2
氣體（圖1）
。
不幸的是，這些交叉的CO
2
氣體分子不能直接用于CO
2
RR，因為它們與陽極O
2
混合在一起，從而導致明顯的
碳
損失
，最終
抑制
CO
2
RR技術的
整體
能源
效率
。
當使用強
堿性
溶液時，由于CO
2
流和電解質之間的
連續(xù)化學
反應
，
碳
損失問題更加嚴重。
圖2. 傳統(tǒng)CO
2
MEA電解槽中大量碳的損失
圖3. 交叉CO
2
回收的PSE反應器設計及其氣體分析系統(tǒng)
圖4. Ag NW固態(tài)電解質反應器中的交叉CO
2
回收表征
圖5. 使用PSE反應器回收交叉CO
2
的廣泛適用性
圖6. 連續(xù)CO
2
氣體回收的去離子水循環(huán)和穩(wěn)定性測試
圖7. 通過回收交叉CO
2
提高CO
2
轉化率
這項工作表明，傳統(tǒng)電解槽的 CO
2
使用效率較差，使得該過程不可持續(xù)。然而，添加多孔和離子傳導固態(tài)電解質緩沖層證明能夠有效地恢復這些碳損失，以確保高CO
2
使用效率。改種策略避免了使用額外的氣體分離設備或所需的能量來分離交叉CO
2
與雜質，特別是氧氣。
未來的研究可以進一步改進PSE反應器中的每個組件，使其在CO
2
RR電解過程中更適用于實際的CO
2
回收，包括優(yōu)化固態(tài)電解質層的厚度以最小化歐姆降，和通過設計不同的固態(tài)離子導體改善陰極和陽極之間的離子傳導
。
Jung Yoon ‘Timothy’ Kim, P., Chen, FY. et al. Recovering carbon losses in CO2 electrolysis using a solid electrolyte reactor. Nat Catal (2022). https://doi.org/10.1038/s41929-022-00763-w
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