當(dāng)高容量的高鎳正極材料與金屬鋰負(fù)極匹配為全電池后可以實(shí)現(xiàn)超高的能量密度。然而，由于其在循環(huán)過(guò)程中的結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定，特別是在高壓下充電情況下，因此高鎳正極可獲得的實(shí)際容量遠(yuǎn)小于理論值。近日， 美國(guó)SLAC國(guó)家加速器實(shí)驗(yàn)室Yijin Liu，布魯克文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Xiaoqing Yang和Enyuan Hu以及美國(guó)陸軍實(shí)驗(yàn)室Kang Xu等 借助二氟磷酸鋰（LiDFP）作為電解液添加劑實(shí)現(xiàn)了高鎳正極在4.8V下的穩(wěn)定循環(huán)。

與傳統(tǒng)的提高高鎳正極界面穩(wěn)定性的方案（如單晶合成和表面包覆）相比，LiDFP添加劑工程具有原料成本低廉、方法簡(jiǎn)便普適的優(yōu)點(diǎn)。當(dāng)充放電電壓區(qū)間為2.8V-4.8V時(shí)，NCM76正極的首周可逆比容量高達(dá)235mAh/g，只添加1%LiDFP即可實(shí)現(xiàn)200周循環(huán)周期下高達(dá)97%的容量保持率。

研究人員認(rèn)為高鎳正極表面的過(guò)渡金屬催化LiDFP分解在正極上形成富含Li3PO4和LiF的固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）。因此，LiDFP具有抑制表面重構(gòu)、防止過(guò)渡金屬離子溶解、形成具有化學(xué)梯度的離子傳導(dǎo)界面等多重功能。

研究人員借助機(jī)器學(xué)習(xí)輔助層析成像等發(fā)現(xiàn)在電極水平上電極體相尤其是那些小尺寸和球形顆粒對(duì)LiDFP添加劑非常敏感。這可能是由于鋰離子可以在LiDFP形成的更好的界面上更快地傳輸，從而調(diào)節(jié)大塊顆粒中更均勻的鋰分布，減少應(yīng)變和隨后的裂紋形成。

參考文獻(xiàn)

Sha Tan et al, Additive engineering for robust interphases to stabilize high-Ni layered structures at ultra-high voltage of 4.8 ? V, Nature Energy , 2022

DOI: 10.1038/s41560-022-01020-x

https://www.nature.com/articles/s41560-022-01020-x

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