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西安交通大學(xué)謝濤J. Catal.：單原子催化劑的高效光熱催化CO?甲烷化及動態(tài)結(jié)構(gòu)演變

時間：2024-04-21 來源： 瀏覽：

西安交通大學(xué)謝濤J. Catal.：單原子催化劑的高效光熱催化CO?甲烷化及動態(tài)結(jié)構(gòu)演變

液態(tài)陽光
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Power-to-X （聚焦CO2、H2的捕集分離與高附加值可持續(xù)利用）

以下文章來源于邃瞳科學(xué)云 ，作者李婷

邃瞳科學(xué)云 .

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第一作者：張振宇

通訊作者：謝濤

通訊單位：西安交通大學(xué)化工學(xué)院

論文DOI：doi.org/10.1016/j.jcat.2024.115303

全文速覽
利用太陽能驅(qū)動光熱化學(xué)反應(yīng)工藝將 CO 2 轉(zhuǎn)化為 CH 4 是一項很有前途的綠色能源化工技術(shù)。然而，目前的 CO 2 甲烷化轉(zhuǎn)化效率還有待提高，且全光譜作用下的微觀反應(yīng)機理也需進一步明確。近日，西安交通大學(xué)謝濤課題組制備了 Ru/Mg-CeO 2 單原子光熱協(xié)同催化劑。該催化劑在 400 o C 光熱條件下 CH 4 的生成速率可達 469 mmol·g cat -1 ·h -1 ，具有良好的穩(wěn)定性。通過一系列物理化學(xué)和光學(xué)表征證明了 Ru 單原子結(jié)構(gòu)及其配位的 Ru-O-Ce 結(jié)構(gòu)、堿金屬（ Mg ）摻雜在高效 CO 2 甲烷化轉(zhuǎn)化方面的優(yōu)越性。原位輻照 X 射線光電子能譜（ ISI-XPS ）證實了光熱催化條件下， Ce 和 Mg 通過 Ru-O-Ce 和 Ru-O-Mg 路徑向 Ru 單原子位點的電子遷移。最后，原位紅外實驗 (in situ DRIFTs) 研究了 Ru-O-Ce 和 Ru-O-Mg 結(jié)構(gòu)的可逆動態(tài)演變過程及其作用下的 CO 2 甲烷化微觀反應(yīng)機理。上述工作為太陽能驅(qū)動 CO 2 甲烷化高效催化劑的開發(fā)與工業(yè)應(yīng)用提供了理論和實驗依據(jù)。
背景介紹
全球工業(yè)化升級導(dǎo)致對化石燃料的需求不斷增加，這又同時引發(fā) CO 2 排放的不斷增加，嚴重影響經(jīng)濟社會的可持續(xù)發(fā)展。因此，利用清潔可再生能源驅(qū)動 CO 2 轉(zhuǎn)化是一種很有前途的負碳排放技術(shù)。其中，通過太陽能驅(qū)動甲烷化反應(yīng)實現(xiàn) CO 2 向 CH 4 的轉(zhuǎn)化可以完成 CO 2 的資源化轉(zhuǎn)化，該技術(shù)也在近年來被眾多學(xué)者廣泛報道。 Ru 基單原子催化劑具有優(yōu)異的抗積碳能力，解離氫氣和誘導(dǎo)局部表面等離子體共振（ LSPR ）效應(yīng)的能力，是低溫 CO 2 甲烷化光熱催化的不錯選擇。
本文亮點
本文制備了原子級分散的 Ru/Mg-CeO 2 催化劑。在光熱催化 CO 2 甲烷化反應(yīng)中，甲烷產(chǎn)率高達 469 mmol·g cat -1 ·h -1 。進一步通過原位 XPS、EPR、DRIFTS 實驗探明了光電子激發(fā) / 遷移路徑，光誘導(dǎo)的表面結(jié)構(gòu)可逆動態(tài)演變過程，以及 CO 2 甲烷化反應(yīng)在光熱催化條件下的微觀基元反應(yīng)步驟和光譜強化反應(yīng)機制。
圖文解析
Figure 1. Initial (a) CH 4  formation rate, (b) CO 2 conversion and (c) CH 4  selectivity over Ru/CeO 2 and Ru/Mg-CeO 2 under thermal and photo-thermal conditions; (d) CO 2 conversion and CH 4  selectivity during 10 h evaluation test; (e) CH 4 formation rate, CO 2  conversion and CH 4 selectivity over different catalysts; (f) performance comparison of CH 4 formation rate.
在光熱催化反應(yīng)中， Ru/Mg-CeO 2 催化劑在 400 o C ， 2.9 W/cm 2 光強， 高氣速下（ GHSV: 200000 mL·g cat -1 ·h -1 ）， CH 4 生成速率為 46 9 mmol·g cat -1 ·h -1 ，單位質(zhì)量 Ru 的產(chǎn)率為 93.8 mol·g Ru -1 ·h -1 ，高于大多數(shù)現(xiàn)有研究報道結(jié)果。

Figure 2. (a) XRD patterns of different catalysts, (b) XANES and (c) EXAFS spectra of Ru/Mg-CeO 2  catalyst, (d, e, f) ISI-EPR spectra, CO 2 -TPD and H 2 -TPR curve of different catalysts; (g-i) ISI-XPS spectra of Ru/Mg-CeO 2 in Ru, Ce and O elements.
在催化劑結(jié)構(gòu)表征中，通過 CO-DRIFTs 評價了 Ru 在催化劑表面的單原子分散性。 CO 2 -TPD 和 H 2 -TPR 實驗考察了 Mg 摻雜對 CO 2 吸附、 H 2 解離和金屬 - 載體相互作用（ SMSI ）效應(yīng)的促進作用。通過 ISI-XPS 實驗觀察到光電子激發(fā)通過 Ru-O-Ce 和 Ru-O-Mg 結(jié)構(gòu)從 Ce 和 Mg 轉(zhuǎn)移到 Ru 位點的電氣遷移過程，這也增強了 Ru 位點對 H 2 的解離能力，從而加快了反應(yīng)進行。

Figure 3. (a) UV–Vis-Nir spectra, (b) band-gap, (c) valance band and (d) PL spectra of different catalysts.
通過 UV-Vis-Nir 光譜測試驗證了單原子 Ru 負載產(chǎn)生的 LSPR 效應(yīng)和 SMSI 效應(yīng)對 Ru/Mg-CeO 2 催化劑吸光特性的增強作用。同時，單原子 Ru 的負載也改變了催化劑的能帶結(jié)構(gòu)，促進了氧空位氧化能力的增強，進而加速了表面反應(yīng)的進行。更重要的是， Ru 負載和 Mg 摻雜都可以抑制電子和空穴的復(fù)合，這使得 Ru/Mg-CeO 2 催化劑具有較低的電子 / 空穴復(fù)合率，使其更容易參與表面反應(yīng)，從而有效地促進了光熱催化條件下的 CO 2 甲烷化反應(yīng)。

Figure 4. In situ DRIFTs spectra over (a) Mg-CeO 2 , (b) Ru/CeO 2 and (c) Ru/Mg-CeO 2  catalysts under thermal and photo-thermal conditions at 350 ℃ in reaction atmosphere (condition switch at 20 min); transient experiment in H 2 -CO 2 -H 2 -CO 2  atmosphere (10 min for each atmosphere, 40 min in total) over Ru/Mg-CeO 2  catalyst under (d, e) thermal and (f, g) photo-thermal conditions.
通過原位 DRIFTs 實驗研究了關(guān)鍵反應(yīng)中間體、基元反應(yīng)步驟 / 反應(yīng)位點的動態(tài)演變以及 Ru-O-Ce 和 Ru-O v -Ce 結(jié)構(gòu)之間的可逆動態(tài)演變，為光熱催化 CO 2 甲烷化反應(yīng)機理的研究提供了新的思路。研究表明單原子 Ru 負載、 Mg 摻雜及入射光譜均可實現(xiàn) H 2 解離能力的增強，從而促進了 CO * 的后續(xù)加氫步驟。 Ru 單原子構(gòu)型具有更多的 Ru-O-Ce 界面位點和更低的 H * 溢流阻力，促進了反應(yīng)的限速步驟（ CO * +H * → HCO * ）。最后，文章同時總結(jié)了 Ru/Mg-CeO 2 催化劑在光熱催化條件下的關(guān)鍵反應(yīng)中間體、基元反應(yīng)步驟、光譜強化作用機制以及催化劑表面結(jié)構(gòu)的動態(tài)演變過程，具體如下：
總結(jié)與展望
本工作設(shè)計了一種 Ru/Mg-CeO 2 單原子催化劑，確定了催化劑高催化性能和穩(wěn)定性的來源，為光熱 CO 2 甲烷化催化劑的開發(fā)和反應(yīng)機理探究提供了理論和實踐依據(jù)。在高氣速下高效運行為光熱 CO 2 甲烷化反應(yīng)的工業(yè)化應(yīng)用提供了一種優(yōu)良的催化劑。

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