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北科姜建壯/孫婷婷Small: TOF高達2939.2 h-1！高缺陷微介孔碳上的Ni-N3位點實現(xiàn)高效CO2電還原

時間：2022-05-12 來源： 瀏覽：

北科姜建壯/孫婷婷Small: TOF高達2939.2 h-1！高缺陷微介孔碳上的Ni-N3位點實現(xiàn)高效CO2電還原

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由可再生電力驅(qū)動的CO 2 直接電化學轉(zhuǎn)化為CO產(chǎn)品被認為是一種在解決全球能源問題的同時減少CO 2 排放的新興策略。然而，開發(fā)具有高法拉第效率(FE CO )和高電流密度的低成本高效電催化劑仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。
近日， 北京科技大學姜建壯 和 孫婷婷 等報道了一種堅固的單鎳原子位點電催化劑。對于該催化劑，孤立且致密的單原子Ni-N 3 位點錨定在高度缺陷的分級微介孔碳(Ni-SAs/HMMNC-800)上，以增強電荷傳輸和更多暴露的活性位點。
Ni-SAs/HMMNC-800催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化CO 2 RR活性和選擇性，達到超高FE CO (在-0.7 V vs RHE 時≈99.5%)，大J CO 值(13.0 mA cm -2 )，高TOF(2939.2 h -1 )，以及在長周期CO 2 RR下的高耐用性。其顯著的催化性能可能得益于其增強的微中孔率，大大提高了電荷轉(zhuǎn)移能力和活性位點的可及性，以及單原子Ni-N 3 物種作為電催化反應(yīng)的活性位點。
實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明，孤立的Ni-N 3 位點與鄰近缺陷的協(xié)同作用能夠促進關(guān)鍵中間體COOH*生成并降低其能壘，同時抑制競爭性HER從而增強CO 2 電轉(zhuǎn)化為CO的效率。
在這項工作中設(shè)計和研究的一種堅固的Ni單原子中心電催化劑，不僅激發(fā)了原子分散催化劑在CO 2 電還原方面的更大潛力，而且突出了金屬中心附近缺陷工程在開發(fā)用于多種電化學反應(yīng)的單原子中心催化劑中的巨大作用。
Atomically Dispersed Ni-N 3 Sites on Highly Defective Micro-Mesoporous Carbon for Superior CO 2 Electroreduction. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202107997
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