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誘導(dǎo)催化位點(diǎn)結(jié)構(gòu)重構(gòu)的氧原子配位被識(shí)別和識(shí)別不明確，與準(zhǔn)確地揭示動(dòng)態(tài)催化過程中的機(jī)理有關(guān)。

基于此， 澳大利亞格里菲斯大學(xué)趙惠軍教授、華北電力大學(xué)付東教授和趙昆副教授、南京理工大學(xué)Meng Tian（共同通訊作者）等人 報(bào)道了重構(gòu)的催化位點(diǎn)將導(dǎo)致光催化CO ₂ 還原的顯著性能。在最初的4次循環(huán)測(cè)試中，Co（CoP）表面上CoO _x 活性位點(diǎn)的原位形成對(duì)Co演化表現(xiàn)出增加的瞬時(shí)活性和選擇性。

通過DFT計(jì)算，作者對(duì)表面Co-O _x 雜化進(jìn)行光催化CO ₂ 還原的合理設(shè)計(jì)，重點(diǎn)研究了不飽和氧配位CoO _x 團(tuán)簇的重構(gòu)結(jié)構(gòu)。計(jì)算模型采用Co(111)、CoO(111)、CoP(100)、CoSe ₂ (211)曲面，首先不同模型上的氧吸附能評(píng)價(jià)了表面氧在Co基底上的重構(gòu)能力。

金屬Co原子具有合適的O ₂ 吸附能，易于形成CoO _x 表面簇，而CoP和CoSe ₂ 則沒有表現(xiàn)出形成CoO _x 表面重構(gòu)團(tuán)簇結(jié)構(gòu)的趨勢(shì)，因?yàn)楸砻鍼和Se原子與表面Co原子競(jìng)爭(zhēng)對(duì)氧的吸附能更強(qiáng)。

通過DFT計(jì)算，作者還研究了CoO _x /Co異質(zhì)結(jié)與CO ₂ 分子的相互作用。優(yōu)化表面吸附模型，確定了CO ₂ 分子在異質(zhì)界面上的吸附位點(diǎn)為Co原子。

電子云分布的差異圖，顯示了Co和O原子上電子的積累和消耗，Co轉(zhuǎn)移到CO ₂ 的電子總數(shù)變化不大。不飽和Co-O結(jié)構(gòu)減小，電荷轉(zhuǎn)移減小。所有的Co-O _x 表面重構(gòu)都存在界面損耗，但損耗區(qū)域各不相同，表明Co和O原子的再雜化具有普遍性和多樣性。

Operando reconstruction-induced CO ₂ reduction activity and selectivity for cobalt-based photocatalysis. Nano Res., 2023 , DOI: 10.1007/s12274-023-5432-5.

https://doi.org/10.1007/s12274-023-5432-5.

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