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武理木士春Small: 小小多孔PtCu納米管，具有超高甲醇氧化和氧還原性能！

時間：2022-04-19 來源： 瀏覽：

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對環(huán)境友好和高效能源的追求推動了直接甲醇燃料電池(DMFCs)的深入研究。作為最先進的電催化劑，鉑(Pt)在DMFCs的酸性操作環(huán)境中相對于其他金屬具有較高的活性和穩(wěn)定性。然而，昂貴的Pt上甲醇氧化反應(yīng)(MOR)和氧還原反應(yīng)(ORR)的緩慢動力學(xué)仍然是DMFC開發(fā)的根本挑戰(zhàn)。因此，提高鉑基催化劑的性能并揭示相關(guān)機理迫在眉睫。
基于此， 武漢理工大學(xué)木士春 課題組通過調(diào)節(jié)Pt前體和聚乙烯基吡咯烷酮(PVP)的劑量控制著微觀結(jié)構(gòu)的變化，成功地合成了由空心納米球、實心合金和富Pt外皮納米粒子構(gòu)成的不同多孔PtCu納米管。
其中，實心PtCu合金納米顆粒納米管的MOR的比活性(5.37 mA cm -2 )和質(zhì)量活度(2.56 A mg Pt -1 )分別是Pt/C的9.42(0.57 mA cm -2 )和5.22(0.49 A mg Pt -1 )倍，而空心PtCu合金納米球納米管的ORR的半波電位為0.94 V，遠高于Pt/C的0.83 V，且比活性是Pt/C的4.85倍。
MOR和ORR都涉及反應(yīng)物和中間體在Pt表面上的吸附/解離，Pt活性位點傾向于強烈地結(jié)合中間體，導(dǎo)致吸附反應(yīng)物分子的阻塞和電子擴散，從而抑制氧化速率。
H-PNTs、A-PNTs和S-PNTs本質(zhì)上由具有不同Pt:Cu原子比和微觀結(jié)構(gòu)的PtCu合金組成，性能差異主要在于Pt和Cu之間的相互作用；所有PNTs 催化劑的Pt 4f信號的負移意味著電荷從Cu原子轉(zhuǎn)移到Pt原子，降低了Pt的電子能帶結(jié)構(gòu)，較低的d帶中心與較弱的含氧物質(zhì)的解吸親和力相關(guān)，有利于電催化。這項工作提供了一種方便的方法來制造具有不同結(jié)構(gòu)的Pt合金催化劑。
Geometric Engineering of Porous PtCu Nanotubes with Ultrahigh Methanol Oxidation and Oxygen Reduction Capability. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202107387

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