【做計(jì)算 找華算】 理論計(jì)算助攻頂刊，10000+成功案例，全職海歸技術(shù)團(tuán)隊(duì)、正版商業(yè)軟件版權(quán)！

將水系電化學(xué)CO ₂ 還原為有價(jià)值的產(chǎn)品被視為實(shí)現(xiàn)碳中和的最有希望的候選方法之一，但仍然存在選擇性差和電流密度較低的問(wèn)題。其中，高效的CO ₂ 還原很大程度上依賴于結(jié)構(gòu)良好的電極來(lái)實(shí)現(xiàn)CO ₂ 、電解質(zhì)和活性位點(diǎn)的高效、穩(wěn)定的三相接觸。

基于此， 南京理工大學(xué)李強(qiáng)教授和馮浩講師（共同通訊作者）等人 報(bào)道了一種三相界面工程方法，該方法結(jié)合了分層多孔形態(tài)設(shè)計(jì)和表面改性，實(shí)現(xiàn)了CO ₂ 向甲酸鹽的高效選擇性轉(zhuǎn)化。

具體而言，首先將鉍納米片陣列（Bi NSA）沉積在多孔銅泡沫（Bi NSA@CF）上，然后在Bi NSA表面修飾具有氟烷基鏈官能團(tuán)的親氧網(wǎng)絡(luò)。泡沫銅形成的宏觀孔隙提供了縱橫交錯(cuò)的微通道，有利于電解質(zhì)傳輸。由納米片陣列衍生的大量微小空隙，使得固體活性位點(diǎn)得以更多地暴露。親氧網(wǎng)絡(luò)能夠有效轉(zhuǎn)移和吸附CO ₂ ，從而成功構(gòu)建了具有高效三相接觸的電極。密度泛函理論（DFt）計(jì)算表明，引入的官能團(tuán)為甲酸鹽形成過(guò)程中關(guān)鍵中間體*OCHO的生成提供了更好的熱力學(xué)優(yōu)勢(shì)。

此外，好氧網(wǎng)絡(luò)還固有地包括Bi-O-Si和Si-O-Si連接，從而穩(wěn)定了三相界面。通過(guò)利用這種方法，在較寬的電位窗口內(nèi)實(shí)現(xiàn)了選擇性甲酸鹽生產(chǎn)（選擇性高于90%），并且在甲酸鹽選擇性為98%時(shí)實(shí)現(xiàn)了高于90 mA cm ^-2 的局部電流密度。這種性能在型電池中是顯著的，同時(shí)在約25 h的長(zhǎng)期運(yùn)行過(guò)程中，該電極在電流密度和甲酸鹽選擇性方面均保持了優(yōu)異的穩(wěn)定性。

Triple-Phase Interface Engineered Hierarchical Porous Electrode for CO ₂ Electroreduction to Formate. Adv. Sci., 2022 , DOI: 10.1002/advs.202204472.

https://doi.org/10.1002/advs.202204472.

【做計(jì)算 找華算】 華算科技專注催化計(jì)算服務(wù)、正版商業(yè)軟件版權(quán)、全職海歸計(jì)算團(tuán)隊(duì)，10000+成功案例！

計(jì)算性質(zhì)涉及OER/ORR、CO 2 RR、HER、NRR臺(tái)階圖、反應(yīng)路徑、反應(yīng)機(jī)理、過(guò)渡態(tài)、吸附、摻雜、能帶、態(tài)密度、d帶中心、電荷密度與電荷得失分析、PDOS/COHP分析、反應(yīng)能壘、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)/熱力學(xué)等。

用戶研究成果已發(fā)表在Nature子刊、Science子刊、AM系列、ACS系列、RSC系列、EES等國(guó)際頂級(jí)期刊。

添加下方微信好友 ：13622327160（電話同微信）

  點(diǎn)擊閱讀原文，提交計(jì)算需求！