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謝毅/張宏俊Angew.：100%原子轉(zhuǎn)化效率！CO2原子合成DMC

時間：2022-11-16 來源： 瀏覽：

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將CO 2 化學(xué)轉(zhuǎn)化為長鏈化學(xué)品被認為是一種生產(chǎn)高附加值有機物的極具吸引力的方式，但是潛在的反應(yīng)機制仍不清楚。
基于此， 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)謝毅院士和張宏俊（共同通訊作者）等人 報道了通過構(gòu)建表面空位團簇介導(dǎo)的固體受挫 Lewis 對（frustrated Lewis pair, FLP），實現(xiàn)了CO 2 100%原子經(jīng)濟轉(zhuǎn)化為碳酸二甲酯（DMC）。
將CeO 2 作為模型體系，作者證明了FLP位點可以有效地加速關(guān)鍵中間體的偶聯(lián)和轉(zhuǎn)化。具有豐富FLP位點的CeO 2 顯示出改進的反應(yīng)活性，并實現(xiàn)高達15.3 mmol/g的DMC產(chǎn)率。
作者利用三種典型結(jié)構(gòu)（無缺陷CeO 2 、V Ce-O -CeO 2 和V O-Ce-O -CeO 2 ）來探索與無缺陷CeO 2 表面相比，CeO 2 表面上的FLP如何促進DMC合成的機制。
將無缺陷的CeO 2 (111)作為模板來研究DMC合成的反應(yīng)路線傾向，其中首先研究了三個基本反應(yīng)過程，即CO 2 和CH 3 OH的活化。
計算結(jié)果表明，CO 2 和CH 3 OH在原始CeO 2 上的吸附能分別為-0.28和-0.78 eV，為進一步活化奠定了基礎(chǔ)。CO 2 很容易被活化以形成*CO 2 中間體，0.09 eV的活化勢壘可忽略不計，同時從CeO 2 向*CO 2 注入0.22 e - 。
此外，*CH 3 OH解離為CH 3 O*和*H只需要克服0.06 eV能量勢壘，促進了CH 3 O*基團的快速生成。
對于進一步復(fù)雜的多中間體反應(yīng)過程，首先在CH 3 O*和*CO 2 的偶聯(lián)步驟發(fā)生能量上升（0.76 eV），以形成CH 3 OCOO*中間體。
之后，CH 3 OCOO*可能會溶解到CH 3 OCO*和*O中，或與CH 3 OL*偶聯(lián)，直接形成DMC。生成的CH 3 OCO*可容易地與另一個CH 3 O*耦合以形成僅具有0.30 eV能量勢壘的DMC。
Atom-Economical Synthesis of Dimethyl Carbonate from CO 2 : Engineering Reactive Frustrated Lewis Pairs on Ceria with Vacancy Clusters. Angew. Chem. Int. Ed., 2022 , DOI: 10.1002/anie.202214490.
https://doi.org/10.1002/anie.202214490.
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