在低 pH 值進(jìn)行電化學(xué) CO ₂ 還原為高效利用 CO ₂ 提供幫助，但是電化學(xué) CO ₂ 還原反應(yīng)伴隨著競爭性 HER 反應(yīng)。近期人們發(fā)現(xiàn)，在大電流密度電催化反應(yīng)，較高的堿金屬離子濃度能夠促進(jìn)低 pH 電化學(xué) CO ₂ 還原。

有鑒于此， 加州理工學(xué)院 Jonas Peters 、 Theodor Agapie 等 報道有機(jī)膜修飾多晶 Cu 作為電催化劑，在低 pH 條件（ H ₃ PO ₄ /KH ₂ PO ₄ ）和較低的鉀離子濃度（ [K ⁺ ]=0.1 M ）進(jìn)行選擇性 CO ₂ 還原反應(yīng)，能夠以 >70 % 的法拉第效率生成 C ₂₊ 。這種修飾有機(jī)層的電極能夠降低質(zhì)子傳輸，阻礙 HER 競爭反應(yīng)。這種修飾后的 Cu 催化劑在 1.0 M H ₃ PO ₄ （ pH 1 ）較低 [K ⁺ ] 濃度（ 0.1 M ）進(jìn)行電催化仍實現(xiàn)比較高的 C ₂₊ 法拉第效率（ 45 % ）。

要點2.  當(dāng)使用 Ar/CO ₂ 作為反應(yīng)物，在 CO ₂ 的分壓為 0.8~0.2 atm ，能夠保證較高的 C ₂₊ 選擇性，而且這項工作能夠在較低的電流密度實現(xiàn)阻止 HER 反應(yīng)，與以往報道不同。

Weixuan Nie, Gavin P Heim, Nicholas B Watkins, Theodor Agapie, Jonas Peters, Organic Additive-derived Films on Cu Electrodes Promote Electrochemical CO ₂ Reduction to C2+ Products Under Strongly Acidic Conditions, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202216102

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202216102

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