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譚海仁重磅Nature：疊層鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)串聯(lián)太陽能電池，轉(zhuǎn)換效率高達(dá)28.0%

時(shí)間：2023-06-09 來源：瀏覽：

譚海仁重磅Nature：疊層鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)串聯(lián)太陽能電池，轉(zhuǎn)換效率高達(dá)28.0%

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第一作者：Renxing Lin, Yurui Wang, Qianwen Lu

通訊作者：譚海仁

通訊單位：南京大學(xué)

【研究亮點(diǎn)】

全鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池比單結(jié)鈣鈦礦太陽能電池具有更高的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE），同時(shí)保持較低的制造成本。然而，它們的性能仍然在很大程度上受到混合Pb-Sn窄帶隙鈣鈦礦子電池性能不佳的限制，主要原因是鈣鈦礦膜表面的陷阱密度較高。雖然混合2D/3D鈣鈦礦的異質(zhì)結(jié)可以減少表面復(fù)合，但會(huì)導(dǎo)致傳輸損失，從而限制了器件填充因子。因此，作者開發(fā)了一種不相溶的3D/3D雙層鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)，其在Pb-Sn鈣鈦礦/電子傳輸層界面處具有II型能帶結(jié)構(gòu)，以抑制界面非輻射復(fù)合并促進(jìn)電荷提取。采用混合蒸發(fā)/溶液處理方法，雙層鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)通過在混合Pb-Sn窄帶隙鈣鈦礦上方沉積一層鉛鹵化物寬帶隙鈣鈦礦形成。這種異質(zhì)結(jié)構(gòu)促使厚度為1.2 μm的Pb-Sn鈣鈦礦太陽能電池的PCE提高到23.8%，同時(shí)具有0.873V的高開路電壓（ V _oc ）為和高填充因子（82.6%）。在全鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池中展示了創(chuàng)紀(jì)錄的PCE為28.5%（認(rèn)證為28.0%）。在模擬的一太陽光照下，封裝的串聯(lián)器件在連續(xù)運(yùn)行600h后保持超過90%的初始性能。

【主要內(nèi)容】

全鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池由基于鉛的混合溴化物/碘化物寬帶隙（WBG，~1.8 eV）鈣鈦礦頂部電池和混合鉛錫（Pb-Sn）窄帶隙（NBG，~1.2 eV）鈣鈦礦底部電池組成。串聯(lián)太陽能電池在理論上可以優(yōu)于單結(jié)太陽能電池，因?yàn)樗鼈兡軌蛟黾犹柟庾V的利用范圍并降低熱化損失。結(jié)合高效率限制和廉價(jià)制造，全鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池有望成為下一代光伏技術(shù)。目前性能優(yōu)異的全鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池中， Pb-Sn鈣鈦礦與富勒烯（C ₆₀ ）基電子傳輸層（ETL）之間界面處的非輻射載流子復(fù)合，導(dǎo)致混合Pb-Sn鈣鈦礦底部電池中存在不理想的開路電壓（ V _oc ）缺失和相對(duì)較低的填充因子（FF）。通過在鈣鈦礦膜表面采用后處理的方式構(gòu)建混合的2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)，迄今為止是抑制鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）表面復(fù)合最為研究的方法。盡管2D/3D異質(zhì)結(jié)可以在一定程度上減輕界面復(fù)合損失，但由于其不對(duì)稱的導(dǎo)電性和潛在的非均勻分布所致2D層可能會(huì)阻礙電荷傳輸，從而增加PSCs的串聯(lián)電阻。

為了從根本上解決表面鈍化和鈍化層導(dǎo)電性之間的權(quán)衡問題，需設(shè)法設(shè)計(jì)一種新型的異質(zhì)結(jié)，通過將2D中間層替換為更具導(dǎo)電性的3D鈣鈦礦。在鉛鹵化物鈣鈦礦中，這種材料設(shè)計(jì)受到離子遷移的限制：由APbX ₃ 鈣鈦礦的A位陽離子或X位鹵化物的化學(xué)梯度引入的異質(zhì)結(jié)隨著時(shí)間的推移往往會(huì)趨于均勻化，因?yàn)锳位和X位離子擴(kuò)散的激活能較低（<1 eV）。由于Pb ²⁺ 或Sn ²⁺ 離子的遷移受到明顯的限制，當(dāng)在Pb-Sn鈣鈦礦底部電池中使用Pb鹵化物鈣鈦礦作為界面層時(shí)，僅使用3D鈣鈦礦構(gòu)建異質(zhì)結(jié)是可行的。然而，基于溶液的Pb鹵化物鈣鈦礦沉積將會(huì)對(duì)底部的Pb-Sn鈣鈦礦吸收層造成不可逆的損害，必須克服一些挑戰(zhàn)才能建立3D/3D雙層鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)（PHJ）。

基于此，南京大學(xué)譚海仁課題組在混合Pb-Sn窄帶隙鈣鈦礦子電池中，通過采用非破壞性的混合兩步沉積方法，在窄帶隙鈣鈦礦上方沉積一層薄的Pb鹵化物寬帶隙鈣鈦礦，從而設(shè)計(jì)3D/3D雙層鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)（PHJ）。由于金屬離子混合的限制，PHJ在制備后保持清晰的3D/3D雙層異質(zhì)結(jié)構(gòu)，同時(shí)在界面處呈現(xiàn)有利于電荷提取的II型能帶對(duì)齊。通過使用3D/3D雙層PHJ，作者制備的混合Pb-Sn鈣鈦礦太陽能具備0.88V的高開路電壓（ V _oc ）和超過82%高填充因子（FF），從而實(shí)現(xiàn)了23.8%的高效率。器件模擬表明，在電流匹配條件下，全鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池的填充因子受到每個(gè)子電池填充因子的限制。窄帶隙底部電池提高的填充因子和開路電壓會(huì)進(jìn)一步導(dǎo)致全鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池具有更高的填充因子、開路電壓和更高的效率。當(dāng)進(jìn)一步與1.78eV的寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池集成時(shí)，實(shí)現(xiàn)了全鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池28.0%的創(chuàng)紀(jì)錄認(rèn)證效率。