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天津大學JACS：揭示鈷基電催化劑上硝酸鹽還原制氨的反應(yīng)機理

時間：2024-04-17 來源：瀏覽：

天津大學JACS：揭示鈷基電催化劑上硝酸鹽還原制氨的反應(yīng)機理

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硝酸鹽電催化還原制氨 (NRA) 已成為污水處理和氨生產(chǎn)的一種替代策略，而鈷基電催化劑的反應(yīng)機理以及潛在的活性物種仍然充滿爭議。

近日， 天津大學于一夫教授 采用 CoP 、 Co 和 Co ₃ O ₄ 作為模型材料來解決這些問題。

本文要點

要點1. 在 NRA 之前， CoP 演變成核殼結(jié)構(gòu)的 CoP@Co 。在低過電勢下， CoP@Co 和 Co 催化劑的表面動態(tài) Co ^δ+ 活性物種上進行了三步接力機制，而在高過電勢下，在表面 Co 物種上揭示了從硝酸鹽到氨的連續(xù)加氫機制。相比之下， Co ₃ O ₄ 物質(zhì)很穩(wěn)定，可以在很寬的電位范圍內(nèi)穩(wěn)定地催化硝酸鹽加氫生成氨。

要點2. CoP@Co 和 Co 表現(xiàn)出比 Co ₃ O ₄ 高得多的 NRA 活性，尤其是在低過電勢下。此外，盡管反應(yīng)機理相同，但 CoP@Co 的 NRA 性能高于 Co 。一系列表征闡明了性能增強的原因，強調(diào) CoP 核向表面活性物質(zhì)提供豐富的電子，從而產(chǎn)生更多活性氫，用于還原含氮中間體。