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從碳經(jīng)濟(jì)的角度來(lái)看，通過(guò)自給自足的減少氣體污染物 ( 例如 CH ₄ ) 將二氧化碳（ CO ₂ ）轉(zhuǎn)化為化學(xué)品和燃料的前體是有吸引力的。使用有限的還原氣體盡可能多地減少 CO ₂ 將是理想的，但普通干法重整 (DRM) 計(jì)劃往往需要消耗化學(xué)當(dāng)量的甲烷用于 CO ₂ 還原。

近日， 浙江大學(xué)肖豐收教授，王亮 報(bào)道了一種甲烷還原度達(dá)到 2.9 mol _CO2 mol _CH4 ^?1 的 DRM 工藝，該值滿足了最大限度地利用富 CO ₂ 天然氣中碳的要求。

研究成功的關(guān)鍵是使用了一種將納米鎳固定在鋁硅酸鹽 MFI 沸石 (Ni@HZSM-5) 晶體中的催化劑。采用無(wú)溶劑、晶種定向的晶化方法合成 ZSM-5 沸石時(shí)，鎳納米顆粒被固定在沸石晶體中。然后將種子按 Ni/SiO ₂ /Al ₂ O ₃ / 四丙基氫氧化銨 / 水的摩爾比 0.015/1.0/0.01/0.1/1.72 加入鋁硅酸鹽凝膠中。由于帶有晶種的沸石結(jié)晶遵循核 - 殼生長(zhǎng)機(jī)制，新形成的沸石骨架在含有鎳納米顆粒的晶種周圍生長(zhǎng)，從而將它們固定在沸石晶體中。在去除有機(jī)模板劑之前，通過(guò)鹽酸處理去除沸石晶體外表面的鎳物種，以獲得理想的核殼結(jié)構(gòu)。 Si/Al 原子比為 ~50 的質(zhì)子狀 ZSM-5 沸石中固定的納米鎳樣品命名為 Ni@HZSM-5 ，鎳質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 ~1.02wt% 。

研究發(fā)現(xiàn)，這種催化劑能夠通過(guò)分子篩微孔中的氫溢出保持納米鎳周圍高密度的活性氫物種，最大限度地將二氧化碳還原為 CO ，并阻止不需要的 WGS 。

該工藝實(shí)現(xiàn)了每摩爾二氧化碳 113.6 kJ 的能耗降低，比傳統(tǒng)的二氧化碳和甲烷化學(xué)計(jì)量轉(zhuǎn)化的直接還原工藝低 31.9% 。此外，剛性沸石骨架可以最大限度地減少結(jié)焦，防止鎳燒結(jié)。

Zhu, Q., Zhou, H., Wang, L. et al. Enhanced CO2 utilization in dry reforming of methane achieved through nickel-mediated hydrogen spillover in zeolite crystals. Nat Catal (2022).

DOI ： 10.1038/s41929-022-00870-8

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00870-8

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