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新南威爾士大學(xué)AFM：石墨烯邊緣錨定Pt SACs實(shí)現(xiàn)高效堿性HER

時(shí)間：2022-07-24 來(lái)源：瀏覽：

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與基面相比，石墨烯邊緣表現(xiàn)出高度局部化的狀態(tài)密度，這導(dǎo)致反應(yīng)性增加。然而，利用這種增加的反應(yīng)性來(lái)錨定和調(diào)整單原子催化劑（SACs）的電子態(tài)仍然難以捉摸?；诖?， 澳大利亞新南威爾士大學(xué)Rose Amal和韓兆軍博士（共同通訊作者）等人 報(bào)道了一種在邊緣豐富的垂直排列的石墨烯上錨定具有超低質(zhì)量負(fù)載的Pt SACs（低至 0.71 μg Pt cm ^-2 ）的方法。

對(duì)比在混合環(huán)境（邊緣和基底）中配位的Pt，主要與石墨烯邊緣配位的Pt表現(xiàn)出顯著提高的析氫反應(yīng)（HER）性能。在堿性介質(zhì)中，當(dāng)過(guò)電位η=150 mV時(shí)，其周轉(zhuǎn)頻率（TOF）分別為22.6 s ^-1 和10.9 s ^-1 。

更重要的是，在0.71至0.76 μg Pt cm ^-2 之間的Pt負(fù)載量顯著低于商用的Pt負(fù)載量（通常為2000 μg Pt cm ^-2 ）和其他文獻(xiàn)Pt/C基準(zhǔn)催化劑（通常為50 μg Pt cm ^-2 ），而在清潔能源轉(zhuǎn)型中應(yīng)盡量減少稀有金屬的使用量。

通過(guò)角度相關(guān)X射線吸收光譜和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，邊緣錨定的Pt SACs與石墨烯的π-電子具有穩(wěn)健的耦合。這種相互作用導(dǎo)致Pt 5d軌道的占用率更高，使d帶中心向費(fèi)米能級(jí)移動(dòng)，從而提高了*H對(duì)HER的吸附。該工作展示了一種通過(guò)使用石墨烯邊緣來(lái)增強(qiáng)能量轉(zhuǎn)換反應(yīng)來(lái)設(shè)計(jì)Pt SACs配位環(huán)境的有效途徑。

Pt Single Atom Electrocatalysts at Graphene Edges for Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. Adv. Funct. Mater., 2022 , DOI: 10.1002/adfm.202203067.

https://doi.org/10.1002/adfm.202203067.