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西湖大學孫立成院士Angew：PAQ-5基AEM-WE實現(xiàn)高性能水電解

時間：2024-04-08 來源： 瀏覽：

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陰離子交換膜（AEMs）是陰離子交換膜水電解槽（AEM-WEs）的核心部件，但官能團季銨陽離子的穩(wěn)定性，特別是在高溫和惡劣堿性條件下的穩(wěn)定性，嚴重影響了其性能和耐久性。
基于此， 西湖大學孫立成院士等人 合成了1-甲基-3, 3-二苯基喹啉的分子構建單元。通過酸催化Friedel-Crafts聚合，作者制備了一系列分子量可控、離子交換電導率可調的支化聚芳基喹啉（PAQ-x）AEMs。
測試發(fā)現(xiàn)，基于PAQ-5的非貴金屬基AEM-WE，在2 V下具有8 A cm -2 的高電流密度，并且在梯度恒流測試中具有2446 h穩(wěn)定性。
DFT計算解讀
通過DFT計算，作者研究了不同潛在降解途徑下DPQui和DPPip中的ΔG。由于橋式雙環(huán)結構內部空間狹窄，β-亞甲基的旋轉受到限制。
DPQui中E2的ΔG（33.33 kcal mol -1 ）高于DPPip的抗E2（26.62 kcal mol -1 ），表明橋聯(lián)雙環(huán)結構明顯阻礙了E2反應。此外，DPQui中S N 2甲基的ΔG（31.21 kcal mol -1 ）高于DPPip（27.78和29.60 kcal mol -1 ）。
DPQui中亞甲基S N 2的ΔG（30.52 kcal mol -1 ）低于DPPip中亞甲基S N 2的ΔG值（32.43 kcal mol -1 ）。由于位阻的影響，亞甲基-1 S N 2在DPQui中的ΔG高達39.30 kcal mol -1 ，是最難發(fā)生降解反應。
DFT結果表明，引入Qui是提高季銨功能陽離子穩(wěn)定性的有效策略，并且DPQui的S N 2是惡劣條件下潛在的降解途徑。
Stable Anion Exchange Membrane Bearing Quinuclidinium for High-performance Water Electrolysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2024 , DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202400764.
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