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科學(xué)家制備納米片超晶格，縱向厚度僅2.5nm且結(jié)構(gòu)穩(wěn)定均一，讓LED可直接發(fā)射強線性偏振光

時間：2024-04-07 來源：瀏覽：

科學(xué)家制備納米片超晶格，縱向厚度僅2.5nm且結(jié)構(gòu)穩(wěn)定均一，讓LED可直接發(fā)射強線性偏振光

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在光學(xué)測量分析、生物成像、偽造品檢測、液晶顯示器、三維顯示技術(shù)等眾多應(yīng)用場景中，線偏振光都是一項至關(guān)重要的技術(shù)。

其中單一非對稱形狀的各向異性量子點已被證明可以發(fā)出強線性偏振光，例如納米線、納米棒等。這些非對稱的單一量子點的線性偏振能大于 70%。

但是因為尺寸的不均一性等原因，如何將其在薄膜和器件中有序排列仍是一個待解決的難題。

（來源： Nature Photonics ）

基于此，來自英國和美國的一組研究人員提出 通過調(diào)控溶劑的蒸發(fā)壓的方式，使得各向異性的鈣鈦礦納米片量子點能夠自組裝形成取向可控的超晶格。

研究人員通過結(jié)構(gòu)表征（掠入射廣角 X 射線衍射）和光學(xué)表征（角變換動量空間傅里葉顯微鏡），證明了自組裝的超晶格的形成和有取向性的排列。

有序的躍遷偶極矩排列，讓單一量子點高線性偏振發(fā)光的特性在器件中得以保存，實現(xiàn)了高于 70% 的電致發(fā)光偏振度。

也就是說，研究人員通過調(diào)控鈣鈦礦陽離子和反應(yīng)溫度，實現(xiàn)了非常窄的發(fā)光半峰寬，并最終實現(xiàn)高線性偏振電致發(fā)光。

預(yù)計本次成果首先可被用于顯示行業(yè)，量子點材料（QLED，Quantum Dot Light Emitting Diode）一直被認為是目前有機發(fā)光材料（OLED，Organic Light Emitting Diode）的有力競爭者。

目前光致發(fā)光的 QLED 顯示背板已經(jīng)面向市場，包括三星、TCL 等品牌均有 QLED 的電子產(chǎn)品。

（來源： Nature Photonics ）

具有偏振性質(zhì)的發(fā)光量子點可以進一步提高這些產(chǎn)品的能源使用效率，減少因為偏振片過濾所引起的能源損失。

同時，對于新型的顯示行業(yè)例如虛擬現(xiàn)實和增強現(xiàn)實的頭顯產(chǎn)品，具有空間信息的偏振光源和發(fā)光器件可以加速產(chǎn)品迭代，通過直接發(fā)射偏振光來減少過濾偏振片的使用，從而減少產(chǎn)品體積和重量。

同時，預(yù)計也可被用于醫(yī)療成像。傳統(tǒng)的醫(yī)療探測光需要高度的線性偏振性來減少非偏振的背景輻射光的干擾，這需要高品質(zhì)的線性偏振片，導(dǎo)致不可避免的能量損失，并且制約空間上對光的偏振管理。

而使用直接可以發(fā)出偏振光的材料和器件在提高能源利用效率的同時，可以通過訂制其空間布局，實現(xiàn)在不同空間位置的光的偏振性調(diào)控，對于成像診斷等應(yīng)用具有很大應(yīng)用前景。

總的來說，本次工作為這些潛在應(yīng)用提供了先導(dǎo)的材料和器件探索。

日前，相關(guān)論文以《鈣鈦礦納米片超晶格的直接線性極化電致發(fā)光》（ Direct linearly polarized electroluminescence from perovskite nanoplatelet superlattices ）為題發(fā)在 Nature Photonics [1]。

牛津大學(xué)葉俊志博士是第一作者，牛津大學(xué)羅伯特·霍耶（ Robert Hoye ）教授、英國劍橋大學(xué) Akshay Rao 教授、和麻省理工學(xué)院戴霖杰博士擔(dān)任共同通訊作者。

圖 | 相關(guān)論文（來源： Nature Photonics ）

本課題最早從葉俊志讀博士二年級（2020 年）開始，最開始是為了解決混合鹵素的鈣鈦礦紅光量子點器件的電致發(fā)光穩(wěn)定性的問題。

圖 | 葉俊志（來源：葉俊志）

符合 REC.2020（顯示行業(yè)發(fā)光標(biāo)準(zhǔn)）的紅色發(fā)光的鈣鈦礦量子點一般靠混合碘（I）離子和溴（Br）離子來實現(xiàn)能隙和發(fā)光位置的調(diào)控。

但是，Br 和 I 在施加電場偏壓的工作情況下，會出現(xiàn)鹵素相分離的問題，形成碘離子聚集區(qū)域和溴離子聚集區(qū)域，這一不均一的混合會導(dǎo)致發(fā)光光譜的偏移和不穩(wěn)定。

為了解決此問題，使用單一碘離子鹵素并且具有高量子約束效應(yīng)的鈣鈦礦量子點成為研究的熱點方向之一，其中碘離子的納米片是一個值得考慮的材料體系。

在本次工作之前，還沒有文獻實現(xiàn)碘離子納米片的 LED（Light Emitting Diode，發(fā)光二極管）器件，主要是因為此材料的合成不夠穩(wěn)定，大小均一性很難調(diào)控。

基于此，研究人員首先對合成方法進行優(yōu)化， 實現(xiàn)了大小高度均一并且穩(wěn)定的 CsPbI3 納米片，其縱向厚度只有 2.5nm，遠小于此材料的激子波爾半徑，符合強量子約束的要求。

在進一步文獻閱讀和實驗中，他們意識到這種非對稱形狀的納米片量子點，具有較高的激子精細結(jié)構(gòu)裂分，有望實現(xiàn)高度線性偏振。

然而，如何將這些量子點在薄膜上進行有序排列并保持偏振發(fā)光的性質(zhì)是他們要解決的科學(xué)難題。

期間，葉俊志在與本文共同通訊作者戴霖杰博士討論中，參考了傳統(tǒng) CdSe 納米片的一些前期工作，發(fā)現(xiàn)溶劑蒸發(fā)壓可以對納米片的躺立排列產(chǎn)生影響。

（來源： Nature Photonics ）

基于這些前期工作，他們成功在鈣鈦礦納米片上實現(xiàn)了取向的調(diào)控和超晶格排列。 并且通過光學(xué)和結(jié)構(gòu)表征驗證了他們的方法，而且在薄膜和器件的偏振測試中取得了符合預(yù)期的實驗結(jié)果。

為了最后完成理論部分的探索，葉俊志在 2022 年即將提交博士畢業(yè)論文的同時，進行大量的低溫和瞬態(tài)光譜測試，探索激子精細結(jié)構(gòu)與偏振發(fā)光的聯(lián)系，并聯(lián)系法國的理論計算團隊來驗證他們實驗觀測的激子精細裂分能量。

結(jié)果發(fā)現(xiàn)，低溫實驗數(shù)據(jù)與通過量子物理模型計算的理論數(shù)值高度匹配，于是葉俊志在一邊進行博士論文修改的同時，完成 Nature Photonics 投稿的論文修改。最后，在博士畢業(yè)論文通過后， Nature Photonics 論文也被接受。

不過，目前的線性發(fā)光器件受制于材料的穩(wěn)定性和器件效率問題，距離能夠完全商業(yè)化應(yīng)用還有不小的差距。為此他們后續(xù)的工作主要針對于各向異性非對稱量子點的穩(wěn)定性調(diào)控和器件的穩(wěn)定性優(yōu)化。

通過理解表面化學(xué)和配體化學(xué)機理，設(shè)計更加穩(wěn)定的合成配體和器件結(jié)構(gòu)，在保持偏振發(fā)光的同時，提高器件效率和穩(wěn)定性。

其次，對于偏振發(fā)光的損耗機理仍處在探索階段，單一量子點最高可達到大于 90% 的線性偏振度，他們所能觀測到器件的實驗值只有 70%，中間仍有提高線性偏振度的空間。

基于此，課題組會開展更細致的光譜學(xué)習(xí)來研究偏振的損耗機制，從而進一步提升偏振發(fā)光效率。

此外，在各向異性量子點的合成優(yōu)化過程中，存在著大量的合成參數(shù)調(diào)控，包括配體種類、前驅(qū)體種類、濃度、溫度、反應(yīng)時間、提純方式等。傳統(tǒng)的人工優(yōu)化費時費力，并且很難實現(xiàn)精準(zhǔn)的尺寸調(diào)控。

目前，葉俊志已經(jīng)開始嘗試將人工智能輔助的高通量合成引入量子點合成優(yōu)化過程，通過機械臂等高通量合成平臺，積累大量的合成參數(shù)數(shù)據(jù)，并通過機器學(xué)習(xí)建立符合熱定律規(guī)律的模型。

（來源： Nature Photonics ）

相關(guān)的工作與中國科學(xué)院深圳和溫州先進研究院的趙海濤老師合作，前期工作也發(fā)表在 2024 年 1 月的《德國應(yīng)用化學(xué) 》上[2]

葉俊志表示：“未來會有更多 AI for Science 的合作，來加速各向異性量子點的合成和穩(wěn)定性優(yōu)化。個人認為這可以幫助建立有效精準(zhǔn)的有物理模型約束的機器學(xué)習(xí)模型，為量子點合成提供數(shù)據(jù)庫參考，從而加速其在光電領(lǐng)域應(yīng)用的研發(fā)?！?

另據(jù)悉，葉俊志本科畢業(yè)于新西蘭奧克蘭大學(xué)化學(xué)與材料工程專業(yè)。畢業(yè)后來到英國劍橋大學(xué)物理系卡文迪許實驗室攻讀直博。

目前，葉俊志在牛津大學(xué)化學(xué)系無機化學(xué)實驗室開展博士后研究工作，主要從事非鉛的無毒各向異性無機量子點的研究，同時也在研究各項異性量子點的生長機理及其對光電性能的影響。

參考資料：

1.Ye, J., Ren, A., Dai, L. et al. Direct linearly polarized electroluminescence from perovskite nanoplatelet superlattices. Nat. Photon. (2024).https://doi.org/10.1038/s41566-024-01398-y

2.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/ange.202319480

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